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  熱塑性聚氨酯彈性體（TPU）以其優(yōu)異的長(zhǎng)程形變能力、可調(diào)的強(qiáng)度和模量等優(yōu)異性能在諸如柔性電子、人工肌肉、致動(dòng)器等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用。TPU的分子結(jié)構(gòu)由軟段和硬段交替共聚而成，其中硬段通過超分子組裝形成硬相，維持材料良好的模量、強(qiáng)度和回彈性，軟段則利用其構(gòu)象調(diào)整賦予TPU長(zhǎng)程形變能力。然而，硬段間的超分子組裝在長(zhǎng)程形變時(shí)往往會(huì)發(fā)生動(dòng)態(tài)解離和重新締合，造成TPU回彈受阻。

  聚合物分子鏈高效回彈的本質(zhì)源自熵彈性。然而，熵彈性理論的前提模型是理想鏈，即忽略了分子間作用力的影響，導(dǎo)致與實(shí)際材料的回彈能量不符，造成不同程度的熵?fù)p失。鑒于此，中科院寧波材料所陳海明副研究員、茅東升研究員提出利用回彈時(shí)的負(fù)焓效應(yīng)補(bǔ)償因分子間作用力引起的熵?fù)p失，從而獲得了在長(zhǎng)程形變時(shí)仍高達(dá)95%的即時(shí)回彈效率。以“Negative Enthalpy Variation Drives Rapid Recovery in Thermoplastic Elastomer”為題發(fā)表在最新一期的《Advanced Materials》期刊上。

1.設(shè)計(jì)思路

圖1. 雙軟段TPU的設(shè)計(jì)思路和結(jié)構(gòu)分析。（a）結(jié)晶誘導(dǎo)相分離增加了界面能；（b）LCST體系應(yīng)力誘導(dǎo)自由能升高；（c）合成TPU所用的化學(xué)藥品分子結(jié)構(gòu)；（d）DSC和（e）DMA曲線證明PCL和PTMEG在拉伸之前處于熱力學(xué)相容狀態(tài)；（f）雙軟段TPU的微觀結(jié)構(gòu)示意圖。

2.回彈性

圖2. （a）T₂C₀A₁, T₁C₁A₁和T₀C₂A₁的應(yīng)力-應(yīng)變曲線；（b）T₂C₀A₁, T₁C₁A₁和T₀C₂A₁的循環(huán)應(yīng)力-應(yīng)變曲線；（c）T₁C₁A₁的回彈性與其它優(yōu)異彈性體的對(duì)比；（d-f）不同最大應(yīng)變處回彈時(shí)的應(yīng)力-應(yīng)變曲線；（g）T₁C₁A₁的回彈效率和滯后比隨最大應(yīng)變的演化規(guī)律；（h-i）回彈效率與溫度、頻率的關(guān)系。

3.形態(tài)追蹤

圖4. T₁C₁A₁的1D SAXS（a-d）和1D WAXS曲線（e-h）；（i）T₁C₁A₁在形變過程中的微觀結(jié)構(gòu)演化示意圖。

4.氫鍵密度和軟相對(duì)稱性的影響

圖5. （a）不同溫度T₁C₁A₁的應(yīng)力-應(yīng)變曲線；（b）T₁C₁A₁的拉伸力-溫度關(guān)系；（c）T₁C₁A_z的應(yīng)力-應(yīng)變曲線；（d）T₁C₁A_z的回彈效率和滯后比；（e-f）T_xC_yA₁的回彈效率和滯后比。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202311332