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  有機熱電材料具有質量輕、可溶解加工、以及柔韌性好等特點，從而適用于制備成本低、機械性能優異的熱電發電機，引起了學術界和工業界的廣泛關注。在過去十年中，大量的研究工作集中在發展p-型有機熱電器件，并研發出了一系列高性能的p-型有機熱電材料，其最高電導率達到了1000 S cm^-1，最高功率因子（PF）突破了300 μW m^-1 K^-2。然而，n-型有機熱電器件的發展卻遠遠滯后于p-型有機熱電器件，這主要受限于材料種類較少和器件性能較差等因素。研究表明，為了克服這些挑戰，設計合成具有共面性高、溶解性好的強缺電子受體基元是發展高性能n-型有機熱電材料與器件的關鍵。

圖1. (a) 硒酚取代噻唑酰亞胺單體DTzTI-2Br、DTzSI-2Br以及對應的 (b) 四個n-型高分子的合成路線。

  雙噻吩酰亞胺及其衍生物是一類構建n-型高分子的重要單元，其構建的高分子半導體在有機場效應晶體管、有機太陽能電池和有機電化學晶體管均展現出極其優異的器件性能（Acc. Chem. Res. 2021, 54, 3804–3817）。近日，南方科技大學郭旭崗教授&馮奎副研究員團隊在前期所發展出的系列高性能雙噻吩酰亞胺基n-型高分子的基礎上（J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 1539-1552; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 24198–24205; Adv. Mater. 2022, 34, 2201340; Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202308306; Adv. Mater. 2023, 35, 2210847; Adv. Mater. 2023, 35, 2305416; Adv. Mater. 2023, 35, 2310503），利用硒酚取代策略發展了新的缺電子噻唑酰亞胺單元DTzSI（圖1a）。與噻吩的類似物（DTzTI）相比，DTzSI具有更加紅移的吸收、更低的LUMO能級和更優異的共面性優勢。基于這兩個單體，該團隊通過給體-受體共聚策略發展了一系列硒酚取代數目不同的n-型高分子半導體材料PDTzTI-T，PDTzTI-Se，PDTzSI-T和PDTzSI-Se（圖1b）。

圖3. 在不同N-DMBI濃度摻雜下(a) PDTzTI-T, (b) PDTzTI-Se, (c) PDTzSI-T和(d) PDTzSI-Se的電導率和塞貝克系數曲線；(e) 在不同N-DMBI濃度摻雜下，高分子半導體的n-型功率因子值；(f) 已報道的n-型有機熱電材料與該工作的性能對比圖。

圖4. 高分子薄膜的摻雜和非摻雜的 (a-h) 二維和對應的 (i) 一維GIWAXS圖。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202316214

  郭旭崗教授課題組網址：https://faculty.sustech.edu.cn/guoxg/

  馮奎副研究員課題組網址：https://faculty.sustech.edu.cn/?tagid=fengk&iscss=1&snapid=1&orderby=date&go=1