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  固體聚合物電解質(zhì)（SPE）因其優(yōu)異的加工性能和界面相容性，已成為固態(tài)電池產(chǎn)業(yè)化的重要發(fā)展方向和理論研究熱點(diǎn)，但仍存在諸多缺陷，嚴(yán)重阻礙了其進(jìn)一步的實(shí)際應(yīng)用，如室溫下離子電導(dǎo)率低（約 10^-7 S cm^-1）、與電極材料界面接觸不良（界面阻抗增大）、穩(wěn)定性差（熱穩(wěn)定性和界面穩(wěn)定性）、機(jī)械強(qiáng)度低（難以抑制鋰枝晶造成短路）等。鑒于上述限制固態(tài)聚合物電解質(zhì)大規(guī)模應(yīng)用的問(wèn)題，固態(tài)電池“原位固化“制備策略應(yīng)運(yùn)而生。即在熱學(xué)、光學(xué)或電學(xué)條件下，在電池內(nèi)部對(duì)液態(tài)前驅(qū)體進(jìn)行原位固化，實(shí)現(xiàn)超共形界面兼容，極大地解決了固/固界面接觸問(wèn)題。

圖1. 原位固化雜化交聯(lián)固態(tài)聚合物電解質(zhì)的設(shè)計(jì)

圖2. 鋰金屬電池循環(huán)性能測(cè)試 a) LFP|HCPE|Li、LFP|LE|Li和LFP|PDOL|Li電池在1C，25℃時(shí)的循環(huán)性能。b) (a)中LFP|HCPE|Li電池前十圈充放電曲線。c) LFP|HCPE|Li電池的倍率性能。d) LFP|HCPE|Li電池在各倍率下第一圈充放電曲線。e) LFP|HCPE|Li和LFP|PDOL|Li電池在2C，25℃下的長(zhǎng)循環(huán)性能。

  以LFP為正極，對(duì)HCPE和DOL兩種電解質(zhì)的鋰金屬電池電化學(xué)循環(huán)穩(wěn)定性進(jìn)行了評(píng)估。充放電性能如圖2a,b所示，其中前四個(gè)循環(huán)在0.1 C的低倍率下活化，使得電解質(zhì)/電極界面處的SEI更加穩(wěn)定和堅(jiān)固。LFP|PDOL|Li在1C倍率下的初始放電容量為148.9 mAh g^-1，循環(huán)300次后容量保持在132.4 mAh g^-1，容量保持率為88.9%。而雜化交聯(lián)后的LFP|HCPE|Li電池的初始放電容量為152.1 mAh g-1，循環(huán)300次后容量達(dá)到144.4 mAh g^-1，容量保持率為94.9%，庫(kù)侖效率為99.98%。圖2a中HCPE前10次循環(huán)的充放電平臺(tái)曲線如圖2b所示。充放電平臺(tái)之間的帶隙僅為0.14 V，與使用LE的電池相當(dāng)，這意味著HCPE具有非常小的極化，突出了優(yōu)異的離子電導(dǎo)率和較小的界面阻抗。此外，本文研究了LFP|HCPE|Li電池在0.1C至2C不同倍率下的循環(huán)性能，相應(yīng)的容量保持曲線和充放電平臺(tái)曲線如圖2c,d所示。初始放電容量在0.1C時(shí)為166 mAh g^-1，2C倍率時(shí)為127.9 mAh g^-1，再回到0.1C倍率時(shí)為160.3 mAh g^-1，表現(xiàn)出很強(qiáng)的循環(huán)可逆性。

通訊作者簡(jiǎn)介：

  田雷，深圳大學(xué)特聘副研究員，助理教授，碩士生導(dǎo)師，深圳市海外高層次人才�，F(xiàn)任《高分子通報(bào)》編委。主要從事高性能及高功能高分子材料的合成研究，包括高安全耐高壓及寬溫域固態(tài)聚合物電解質(zhì)、高能量密度固態(tài)聚合物電池、高強(qiáng)高韌高分子及纖維材料等，主持或參與國(guó)家自然基金項(xiàng)目、省市重點(diǎn)項(xiàng)目等多項(xiàng)，在Advanced Materials、Angew. Chem. Int. Ed.、Macromolecules等國(guó)際知名期刊上發(fā)表學(xué)術(shù)論文40多篇。

  團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期招聘專職研究人員/博士后，研究方向包括但不限于高分子合成與加工、固態(tài)聚合物電解質(zhì)、計(jì)算化學(xué)等，有意者請(qǐng)聯(lián)系田老師: leitain@szu.edu.cn。

  文獻(xiàn)詳情

  Kexin Mu, Dai Wang, Weiliang Dong, Qiang Liu, Zhennuo Song, Weijian Xu, Pingping Yao, Yin’an Chen, Bo Yang, Cuihua Li, Lei Tian,* Caizhen Zhu,* Jian Xu, Hybrid crosslinked solid polymer electrolyte via in-situ solidification enables high-performance solidstate lithium metal batteries. Adv. Mater. 2023, 202304686.

  https://doi.org/10.1002/adma.202304686