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  以金屬鋰為負(fù)極，硫?yàn)檎龢O的鋰硫電池具有高理論比容量（1675 mAh g^-1）和高能量密度（2600 Wh kg^-1）。這些優(yōu)勢使得鋰硫電池有望成為新一代高能量密度、低成本、可大規(guī)模使用的儲能技術(shù)。但是，鋰硫電池在充放電過程中存在硫及其放電產(chǎn)物的電子、離子導(dǎo)電率低、體積膨脹、穿梭效應(yīng)和反應(yīng)動力學(xué)緩慢等問題，制約了鋰硫電池技術(shù)的應(yīng)用與發(fā)展。因此，如何兼顧硫電極結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和可溶性多硫化物高效吸附-轉(zhuǎn)化過程，成為了鋰硫電池面向?qū)嶋H應(yīng)用的難題。

  近期，大連理工大學(xué)胡方圓教授課題組在能源領(lǐng)域知名期刊Nano Energy上發(fā)表題為“Dynamic cross-linking of zwitterionic polymer binder based on host-guest interactions for Li-S batteries with enhanced safety and electrochemical performance”的研究論文。該文章針對傳統(tǒng)PVDF粘結(jié)劑粘附力及離子傳輸能力欠佳等問題，基于β-環(huán)糊精和金剛烷結(jié)構(gòu)的主客體識別作用，構(gòu)建了新型動態(tài)交聯(lián)兩性離子聚合物粘結(jié)劑。該粘結(jié)劑集親硫性、親鋰性、低交聯(lián)密度和阻燃性于一體，具有優(yōu)異的機(jī)械強(qiáng)度、強(qiáng)多硫化物吸附/催化能力、高Li⁺傳輸能力和阻燃安全性。通過系列實(shí)驗(yàn)和理論模擬，揭示了離子-偶極相互作用對陽離子和陰離子的協(xié)同調(diào)控作用，闡明了β-CDp-Cg-2AD粘結(jié)劑凝聚態(tài)和氣相阻燃機(jī)制。基于β-CDp-Cg-2AD粘結(jié)劑所制得的電極具有高比容量（1333 mAh g^?1）、優(yōu)異的倍率性能（844 mAh g^?1，2 C），且經(jīng)過800次循環(huán)后容量保持率為81%。即使在較高硫負(fù)載（7.36 mg cm^?2）和少電解液（7.1 μL mg^?1）條件下，電極仍具有較高面容量（7.60 mAh cm^?2），經(jīng)過100次循環(huán)后容量保持率高達(dá)96%，這說明基于該策略制備的鋰硫電池具有應(yīng)用潛力。該項(xiàng)研究工作為高性能、高安全性、長壽命鋰硫電池正極粘結(jié)劑的發(fā)展提供了可資借鑒的新思路。

圖1  β-CDp-Cg-2AD粘結(jié)劑的制備過程示意圖

圖2  (a)Li₂S₄和Cg的靜電勢分布；(b) 復(fù)合物的穩(wěn)定構(gòu)型和結(jié)合能；(c)¹H NMR譜圖；(d)⁷Li NMR譜圖；(e-h) Li 1s、N 1s、P 2p和S 2p XPS分峰譜圖；(i)理論吸附模型和(j)吸附能；(k) PVDF、β-CDp和 β-CDp-Cg-2AD粘結(jié)劑靜態(tài)吸附后Li₂S₆溶液的光學(xué)照片。

圖3  Li⁺擴(kuò)散動力學(xué)：(a) β-CDp-Cg-2AD電極的GITT曲線；(b)三種電極在充電和放電過程中的內(nèi)阻；(c)三種電極的Nyquist圖；(d)在低頻區(qū)，Z''隨ω^-0.5的變化；(e) β-CDp-Cg-2AD分子通過熱運(yùn)動傳遞Li⁺解離-絡(luò)合過程的示意圖。

圖4 電化學(xué)性能： (a)倍率性能、(b)容量保持率和(c)循環(huán)穩(wěn)定性和庫侖效率；(d) 1 C條件下β-CDp-Cg-2AD電極的循環(huán)穩(wěn)定性；(e)不同硫負(fù)載和較低E/S比條件下，β-CDp-Cg-2AD電極的循環(huán)性能；(f) 高硫負(fù)載的電極循環(huán)性能；(g) β-CDp-Cg-2AD粘結(jié)劑與其它粘結(jié)劑綜合性能對比圖。

圖5  (a) β-CDp和β-CDp-Cg聚合物的燃燒測試照片；(b) β-CDp和(c) β-CDp-Cg聚合物的燃燒后的SEM譜圖；(c) β-CDp和β-CDp-Cg聚合物的燃燒后的FT-IR譜圖；(e-f) β-CDp的熱重-紅外光譜圖；(g-h) β-CDp-Cg-2AD聚合物熱重-紅外光譜圖。

  文章鏈接：

  Tianpeng Zhang, Runyue, Mao, Wanyuan Jiang, Borui Li, Zihui Song, Siyang Liu, Xigao Jian, Fangyuan Hu*, Dynamic cross-linking of zwitterionic polymer binder based on host-guest interactions for Li-S batteries with enhanced safety and electrochemical performance. Nano Energy, 2023, 114, 108603. 

  DOI: org/10.1016/j.nanoen.2023.108603

  https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285523004408

【作者介紹】

  胡方圓 教授/博導(dǎo)，國家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年基金獲得者，遼寧省“興遼英才”計(jì)劃青年拔尖、大連市“青年科技之星”，教育部首批“全國高校黃大年式教師團(tuán)隊(duì)”核心成員。擔(dān)任中國宇航學(xué)會臨近空間產(chǎn)業(yè)工作委員會委員、中國電工技術(shù)學(xué)會儲能系統(tǒng)與裝備專業(yè)委員會委員、遼寧省高性能樹脂材料專業(yè)技術(shù)創(chuàng)新中心副主任、學(xué)術(shù)期刊 InfoMat 、SusMat 青年編委、《中國材料科學(xué)進(jìn)展》首屆編委等。主要從事高分子基電化學(xué)能源材料及器件構(gòu)筑，深入探究其在超級電容器、鈉離子電池、鋰硫電池、固態(tài)電池中的應(yīng)用研究。主持國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目子課題任務(wù)、國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、中國石油科技創(chuàng)新基金等，參與完成國家自然科學(xué)基金聯(lián)合基金重點(diǎn)項(xiàng)目、中國工程院重點(diǎn)咨詢研究項(xiàng)目（項(xiàng)目聯(lián)系人）、十二五863計(jì)劃課題等。在能源材料領(lǐng)域和交叉學(xué)科期刊如Adv. Energy Mater.、Nano-Micro Lett.、Energy Storage Mater.、Nano Energy、ACS Nano等發(fā)表學(xué)術(shù)論文70余篇，授權(quán)/申請國際國內(nèi)發(fā)明專利30余項(xiàng)，主編十四五國家級規(guī)劃教材1部，軟件著作權(quán)5項(xiàng)。

  張?zhí)禊i 2023年獲大連理工大學(xué)高分子材料專業(yè)博士學(xué)位，目前就職于東北林業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，主要研究方向?yàn)樯镔|(zhì)基儲能材料。曾獲博士研究生國家獎學(xué)金、遼寧省優(yōu)秀畢業(yè)生、大連理工大學(xué)優(yōu)秀畢業(yè)生、博士論文單項(xiàng)獎學(xué)金等。截至目前，以第一作者在Nano Energy、ACS Nano、 J. Energy Chem.、Energy Environ. Mater.等期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文7篇；還在Adv. Energy Mater.、Energy Storage Mater.等期刊參與發(fā)表學(xué)術(shù)論文20余篇。