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海南大學盧凌彬教授團隊《Chem. Mater.》：雙機制驅(qū)動下的環(huán)境友好型應變響應高分子凝膠

2023-03-16 來源：高分子科技

應變響應高分子凝膠作為一類可模擬人類皮膚感應外界溫度、應變、壓力等變化的智能聚合物材料，可以在受到外界刺激時將其轉(zhuǎn)化為相應的電信號。由于具有良好的韌性、生物相容性和導電性，應變響應高分子凝膠在柔性傳感器、可穿戴電子設備和軟體機器人等領域有著廣泛的應用。尤其是具有自愈合性能的水凝膠可通過內(nèi)部重建動態(tài)相互作用來恢復材料原有的物理化學性質(zhì)，極大地擴展了應用領域。為了應變響應高分子凝膠的環(huán)境友好性，人們將目光投向了天然高分子材料，但天然高分子應變響應凝膠性能與實際應用相距甚遠，無法滿足實際應用。為了提高響應性能，人們常常具有良好導電性能的無機納米粒子混入有機高分子體系。然而由于無機材料與有機材料間本質(zhì)上的差異，相容性和分散性會出現(xiàn)問題，導致材料性能不穩(wěn)定。近期，海南大學材料科學與工程學院盧凌彬教授課題組通過“預配位”策略設計了一條基于自然資源的途徑，開發(fā)了一種雙機制驅(qū)動的應變響應高分子水凝膠。該水凝膠具有良好的自愈合性能和高靈敏的應變響應性。

圖1 CMC/PDA@Fe³⁺水凝膠形成機理

在這項工作，首先利用金屬離子與多巴胺之間的配位反應進行三價鐵離子與多巴胺的預配位，解決金屬離子的分散均勻性和穩(wěn)定性問題，然后再通過引發(fā)羧甲基纖維素上羧基與多巴胺上的氨基發(fā)生酰胺化反應，從而利用簡單的兩步法成功構建CMC/PDA@Fe³⁺高分子水凝膠。在這一策略中，巧妙地把Fe³⁺作為“橋梁”，利用其本身優(yōu)良的導電特性，把各種優(yōu)異的性能集合在一種材料中。依賴于這一策略，CMC/PDA@Fe³⁺水凝膠內(nèi)部同時擁有動態(tài)共價鍵（可逆金屬配位鍵）和非共價鍵（酰胺鍵之間的氫鍵），這種雙機制驅(qū)動作用保障了材料的優(yōu)異自愈合性能（圖2）。

圖2 CMC/PDA@Fe³⁺水凝膠的自愈合性能

CMC/PDA@Fe³⁺水凝膠具有良好的拉伸和壓縮性能，不僅可以進行反復拉伸而不斷裂，還可以在壓縮后恢復原來的形狀（圖3）。這歸因于水凝膠內(nèi)部Fe³⁺-O配位鍵和酰胺基團間氫鍵的雙機制驅(qū)動作用。CMC/PDA@Fe³⁺水凝膠可以牢牢地粘附在人體皮膚、塑料、玻璃、紙、樹葉和木材的表面（圖4a），甚至在水下CMC/PDA@Fe³⁺水凝膠同樣擁有突出的粘附性能，可實現(xiàn)對金屬和高分子材料的有效粘附（圖4b）。

圖3 (a) CMC/PDA@Fe³⁺水凝膠反復拉伸照片；(b) CMC/PDA@Fe³⁺水凝膠反復壓縮照片

圖4 (a) CMC/PDA@Fe³⁺水凝膠粘附在皮膚、塑料、玻璃、紙、樹葉和木材上；(b) CMC/PDA@Fe³⁺水凝膠在水中8 h后依然可以粘附起500 g的重物

理想的柔性傳感器還應擁有出色的自修復性。如圖5a所示，將水凝膠和電源、二極管接在一起，二極管可以穩(wěn)定的發(fā)光。水凝膠被切開后，二極管熄滅，將切開的部分連接3 h后，再次接在二極管上，二極管重新亮起來了且亮度無明顯變化。從圖5b中可以看到，水凝膠被拉伸至原來的200%后，二極管的亮度變暗，這說明水凝膠對形態(tài)變化擁有很高的敏感性。

圖5 (a) 完整、切開、自愈合后的水凝膠點亮二極管的照片；(b) 反復拉伸水凝膠后二極管的亮度變化照片

圖6 (a) CMC/PDA@Fe³⁺水凝膠被組裝成一個傳感裝置實時監(jiān)測人體運動，手腕彎曲(a1)，手指彎曲(a2)，手肘彎曲(a3)，跑步(a4)的相對電阻變化；(b) 水凝膠檢測喉嚨發(fā)聲的相對電阻變化.沉默(b1)，說“ni hao”(b2)，說“hello”(b3)，說26個英文字母(b4)；(c) 水凝膠檢測脈搏的相對電阻變化 (c1) 平靜狀態(tài)下，(c2) 運動狀態(tài)下

該水凝膠對應變具有極高的響應敏感性，能夠連續(xù)監(jiān)測和鑒別各種不同的人體運動。水凝膠粘附在人體不同部位，可以收集到人體相應部位的規(guī)律動作特征信號（圖6），從大的跑步運動到小的脈搏振動，甚至不同發(fā)音時喉嚨振動的細微差別都可以被檢測到。這種多功能的環(huán)境友好型水凝膠在下一代仿生皮膚、柔性傳感器、軟體機器人中有著巨大的應用潛力。
以上相關成果發(fā)表在Chemistry of Materials上，是團隊關于環(huán)境友好型智能水凝膠的最新進展。論文第一作者為海南大學材料科學與工程學院碩士生王聰聰，通訊作者為海南大學盧凌彬教授。

全文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.2c03330

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（責任編輯：xu）

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