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復旦大學彭娟團隊 Macromolecules: 多手段協同調控全共軛嵌段高分子的共晶和微相分離

2023-01-02 來源：高分子科技

全共軛嵌段高分子因其兼具嵌段高分子的微相分離特性和共軛高分子的半導體性能受到人們的廣泛關注。然而，共軛剛性鏈的引入導致全共軛嵌段高分子出現取向、結晶行為，其和微相分離行為的競爭使體系凝聚態結構生成和演化路徑趨于復雜化。和柔性嵌段高分子相比，人們在理論和實驗上對于半剛性共軛嵌段高分子的認識和闡述明顯缺乏。全共軛嵌段高分子的結晶和微相分離兩種基本相變如何相互作用，是高分子凝聚態物理研究中的難點之一，也是高分子物理研究的前沿新興領域。

最近，復旦大學彭娟團隊等人設計合成了一系列不同分子量的全共軛聚（3-丁基噻吩）-b-聚（3-己基硒吩）（P3BT-b-P3HS）嵌段高分子，利用高分子結晶動力學依賴性在各個階段（溶液態、成膜過程以及薄膜態）調控P3BT-b-P3HS共晶和微相分離的相互轉變，并建立了不同結晶結構和載流子傳輸性能的關系（圖1）。

圖1.通過改變溶劑、彎液面輔助誘導溶液剪切（MASS）、溶劑蒸氣退火等多手段協同調控全共軛嵌段高分子P3BT-b-P3HS共晶和微相分離的相互轉變。

首先，他們研究分子量和溶劑對P3BT-b-P3HS薄膜結構的影響。很有意思的是，半剛性P3BT-b-P3HS表現出和柔性嵌段高分子很不一樣的微相分離行為。當分子量最大的P3BT-b-P3HS-16K溶于三種不同的溶劑（氯仿、甲苯和TCB）中，均表現為P3BT和P3HS兩個嵌段共結晶的結構（圖2）。隨著P3BT-b-P3HS分子量逐漸減小，P3BT和P3HS兩個嵌段逐漸從共結晶向微相分離方向轉變（圖2）。這和柔性嵌段共聚物的微相分離程度隨著聚合度增加而增大剛好相反。當采用揮發速度更慢的TCB做溶劑，會進一步加大不同嵌段運動能力的差異，使整個體系繼續向微相分離方向移動，形成P3BT和P3HS兩嵌段各自結晶的結構。

圖2. 不同分子量的P3BT-b-P3HS在不同溶劑中的共晶和微相分離結構。隨著分子量的降低以及溶劑揮發速度減慢，P3BT-b-P3HS逐漸從共晶結構轉變成微相分離結構。

隨后，他們利用彎液面輔助誘導溶液剪切（MASS）和溶劑蒸氣退火等手段，進一步調控P3BT-b-P3HS的相變行為。當采用MASS，隨著剪切速率的提高，P3BT-b-P3HS可以從兩嵌段各自結晶的結構轉變成共晶結構。反之，P3BT-b-P3HS共晶薄膜可以在溶劑蒸氣退火下，轉變成微相分離結構。最后，他們將P3BT-b-P3HS的不同結晶結構應用到有機場效應晶體管中，揭示了分子量、共晶結構、微相分離結構等因素共同影響體系的載流子傳輸性能。

該工作為深入理解基于剛性鏈段的全共軛嵌段高分子的相變行為提供了一定的見解。

文章鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.2c02048

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（責任編輯：xu）

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