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  有機電化學晶體管（OECT）是一種基于有機半導體的三端器件（圖1a）。在柵極（G）電壓的驅動下，電解質中的離子進入/移出溝道，從而電化學氧化/還原摻雜有機半導體層，劇烈地改變源（S）、漏（D）電極之間的電流，從而實現柵極電壓信號對源漏極電流信號的調制。有機電化學晶體管可以在水溶液中工作，操作電壓較小（通常小于1 V），且跨導（源漏電流對柵極電壓的響應靈敏度）超過石墨烯等高遷移率材料，具有良好的生物器件界面和生物相容性。因此，有機電化學晶體管在生物化學傳感器、神經接口器件和神經形態計算等領域有著廣泛的應用，引起了人們越來越多的關注（圖1b）。作為生物化學傳感器，有機電化學晶體管可以檢測汗液、淚液等生物流體中的代謝物（Na⁺、K⁺，葡萄糖，乳酸，皮質醇激素等），從而監測人體的生命健康，近期，還被成功應用于新冠病毒的檢測。由于具備良好的生物器件界面，有機電化學晶體管可以作為神經電極和腦機接口，進行診斷和治療。此外，有機電化學的工作原理和神經突觸類似，可以代替傳統的電子器件，用于類腦計算研究。

圖1 a 有機電化學晶體管器件結構示意圖；b 三種有機電化學晶體管應用：生物化學傳感器、神經接口器件、神經形態計算。

  然而，有機電化學晶體管的實際應用，仍受到材料層面的阻礙。相比于p型材料，n型材料在種類和性能兩方面均遠遠落后，極大地限制了基于有機電化學晶體管的互補型邏輯電路的構筑和實際應用。受到有機場效應晶體管（OFET）材料設計的影響，傳統n型有機電化學晶體管材料設計常常通過引入更多的缺電子基團來降低最低未占據分子軌道（LUMO）能級。然而，基于這種“低LUMO能級”設計策略的材料大多基于復雜的結構，合成步驟長且昂貴，對于性能的提升效果也相對有限。因此，需要一種簡單且高效的高性能n型有機電化學晶體管材料的設計策略。

  針對這些挑戰，北京大學雷霆課題組提出了新的n型有機電化學晶體管材料設計策略——“摻雜態調控”（圖2a）。由于有機電化學晶體管在工作過程中整個半導體被電解質高度摻雜，因此器件工作狀態下載流子的輸運特性不能簡單地由中性狀態下的分子的性質決定，而應該由摻雜狀態下分子的性質決定。通過結構設計，將電荷均勻的分布在聚合物骨架上，可以有效地將傳統的p型聚合物轉換為高性能的n型聚合物。基于這一概念，聚合物P(gTDPP2FT)（圖2b）表現出創紀錄的高n型有機電化學晶體管性能（圖2c），其特性參數μC*達到54.8 F cm^?1V^?1s^?1，開關響應時間縮短為1.75/0.15 ms。理論計算和對照實驗表明，這種轉變主要是由于電荷分布更加均勻、極化子更為穩定、帶電狀態下主鏈平面性和構象穩定性增強所致。該工作首次提出了理解并調控聚合物摻雜態下分子性質的方法和重要意義。相關工作以“Switching p-type to high-performance n-type organic electrochemical transistors via doped state engineering”為題發表在Nature Communications上。

圖2 a 本工作設計的“摻雜態調控”策略。b P(gTDPP2FT)聚合物材料的結構式。c 目前n型有機電化學晶體管材料的性能對比，本工作的P(gTDPP2FT)展現出最高的遷移率和μC*值。

  博士研究生李佩雲和博士后石軍偉是該論文的共同第一作者，雷霆研究員是通訊作者。

  上述研究工作得到國家自然科學基金、北京大學高性能計算平臺，北京大學化學與分子工程學院分子材料與納米加工實驗室（MMNL）儀器平臺和上海光源等的支持。

  文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-33553-w