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  隨著器件集成度的提高和使用環境的日益復雜，界面接觸差，應力集中的熱界面材料在實際應用中極易發生不規則變形、熱膨脹和擠壓以及振動，造成較大的溫度梯度和局部溫度過熱，導致界面層分離、熱控制失效和工程失效。因此，為確保散熱效果，設計能夠自動適應應用環境與非平整、粗糙和動態的接觸表面實現牢固貼合接觸，在不同的溫度場中保持良好的快速熱疏導能力的新型快速自修復彈性導熱材料是解決這一問題的重要策略之一。此外，除了高回彈性外，維持界面的黏附性是降低界面熱阻、提高k值的另一有效措施。具有強黏附力的導熱材料不僅可以改善導熱填料與聚合物之間的界面接觸，保持導熱材料的機械完整性和穩定性，而且可以有效避免傳熱界面膨脹時新型導熱材料的脫落。根據之前的研究，在選擇取向高導熱填料的基礎上，通過控制聚合物分子間相互作用、軟硬段的類型以及交聯結構的分布，優化分子間氫鍵與強交聯的比例，實現可逆作用與強交聯的互補，獲得具有連續立體網絡的聚合物，對于設計具有強黏附力和高彈性的新型自修復導熱復合材料具有重要意義。

  近日，天津大學封偉教授團隊使用乙烯基封端的聚二甲基硅氧烷（PDMS）作為交聯增強劑，聚2-[[（丁胺基）羰基]氧基]乙酯（PBA）作為軟段，通過優化PBA與PDMS的含量設計聚合物基體。然后，基于力-熱耦合設計思想，采用模板法制備得到石墨烯陣列，利用物理浸漬填充法分多次將聚合物填充到溝壑狀褶皺石墨烯陣列（VAFG）的空隙內，獲得兼具強黏附、回彈性的聚(PBA-ran-PDMS)/VAFG智能導熱復合材料。因此，本研究建立了一種設計具有復雜功能熱導、傳感和機械傳導集成的聚合物基復合材料的方法，為未來高性能聚合物基界面材料的設計和制備提供了理論基礎和技術支持；它也為軟機器人和仿生假肢的發展提供了廣闊的潛在前景。

  具體內容如下：

圖4（a）壓縮傳熱模型的穩態溫度分布熱模；不同（b）壓縮力和（c）溫度下的界面熱阻曲線；（d）聚(PBA-ran-PDMS)/VAFG材料界面處的傳熱模型；（e）有無聚(PBA-ran-PDMS)/VAFG界面材料的模型連接處的熱流分布模擬；（f）聚(PBA-ran-PDMS)/VAFG-Cu在不同比例下的總熱阻和界面熱阻

圖6 黏彈性導熱復合材料在智能感知與識別方面的應用

  識別未知材料是智能材料應用的主要目標。由于配備聚（PBA-ran-PDMS）/VAFG傳感器的機械手在不同物體上表現出明顯不同的傳熱和壓力趨勢，因此可以在暗箱中使用機械手識別和測試由未知材料制成的物體。圖6描述了測試系統的示意圖，其中材料在暗箱中加熱至恒定溫度，然后操縱器抓取球，同時讀取溫度變化和壓力變化數據，并繪制和分析數據。然后將趨勢與已知感知的數據庫進行比較，以獲得球的材質紋理。

  因此，本文研究結論如下：

  （1）優化PBA與PDMS獲得綜合力學性能的聚合物基體材料。對于PBA鏈段，當PBA聚合物鏈段含量較高時，共聚物分子交聯程度較低，分子的力學穩定性和力學承載能力較差，導致聚合物的力學強度及黏附性相對較弱。相反，PDMS具有較大的力學強度，高PDMS含量下聚合物交聯程度較高，分子鍵氫鍵較少，聚合物分子間相互作用降低，導致最終高PDMS含量的共聚物材料力學強度提高，伸長率和黏附性明顯降低。因此，優化分子強交聯和分子間氫鍵的相互作用可以實現材料綜合力學性能的提高。

  （2）黏附性強、高回彈性的聚(PBA-ran-PDMS)/VAFG的界面熱阻降低，導熱效率提高。兼具高彈性和界面黏附性的聚(PBA-ran-PDMS)/VAFG導熱材料可以排除產熱裝置和散熱裝置之間接口的空氣，填充裝置之間的間隙，降低接觸熱阻，可有效地將熱量從發熱裝置傳導到熱控制裝置。因此，引入強黏附和高彈性的概念，優化可逆超分子相互作用或動態共價鍵是解決導熱基底強界面黏附及提高導熱效率的最有效方法。

  (3)通過優化聚合物的結構，控制復合材料的回彈性和導熱性，可以通過不同熱源材料的彈性和導熱性能實現材料材質的智能感知和識別。

  相關研究成果近期以“Highly Thermally Conductive Adhesion Elastomer Enhanced by Vertically Aligned Folded Graphene”為題發表在期刊Advanced Science上，文章第一作者為俞慧濤博士，通訊作者為封偉教授和馮奕鈺教授。該項研究受到國家自然科學基金重點項目的支持。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202201331