利用半導(dǎo)體光催化水解制氫被認(rèn)為是一種有前景的太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化手段。近年來，石墨相聚合物氮化碳(g-C3N4)材料由于其可見光反應(yīng)、無毒、高化學(xué)穩(wěn)定性和低成本，以及其豐富的地球碳和氮元素，已成為光催化材料的研究熱點(diǎn)之一，被認(rèn)為是一種極有前途的產(chǎn)氫的光催化劑。然而，因g-C3N4的低表面積，光利用率不足，電子傳輸路徑長(zhǎng)，以及光生載體的快速重組，其光催化活性受到限制。類囊泡狀g-C3N4被用來優(yōu)化純相g-C3N4的以上幾個(gè)缺點(diǎn)，但其目前的合成方法復(fù)雜且對(duì)環(huán)境不友好，仍需進(jìn)一步優(yōu)化。
氮化碳囊泡結(jié)構(gòu)的形成，包括超分子自組裝和熱聚合兩個(gè)過程。
通過測(cè)量水滴的接觸角，來確定樣品的表面特性，大尺寸聚合物氮化碳囊泡具有較低的接觸角，意味著更親水的表面，更容易實(shí)現(xiàn)與H2O分子的接觸發(fā)生析氫反應(yīng)。
測(cè)量UV-vis確定催化劑的光學(xué)性能，提供了在光照射下囊泡結(jié)構(gòu)聚合物氮化碳的光散射模型，該結(jié)構(gòu)有效地提高了可見光的吸收，這歸因于接觸面積的增加，傳播路徑的強(qiáng)度和可見光的散射。結(jié)合帶隙和CB的位置，計(jì)算VB，得到制備的光催化劑的帶結(jié)構(gòu)。
測(cè)試催化劑的比表面積(BET)和孔徑分布，判定比表面積和孔徑分布情況。從側(cè)面反映了囊泡結(jié)構(gòu)結(jié)構(gòu)大大增加了g-C3N4材料的比表面積。提供光電流和阻抗(EIS)檢測(cè)所制備材料的光生電子傳遞速率快慢，結(jié)果表明大尺寸的囊泡結(jié)構(gòu)具有良好的分離效率光誘導(dǎo)的e--h+。熒光光譜(PL)和時(shí)間分辨瞬時(shí)PL的分析結(jié)果表明，囊泡結(jié)構(gòu)確實(shí)降低了電子和空穴的重組概率，促進(jìn)了光生載流子的產(chǎn)生。
通過無模板自組裝合成的PCNNVs具有豐富的結(jié)構(gòu)缺陷的多孔結(jié)構(gòu)，使其能夠吸附質(zhì)子，大大提高了光催化制氫的活性。此外，與BCN相比，PCNNVs具有更高的比表面積，增加了活性位點(diǎn)，加快了光催化制氫反應(yīng)的前進(jìn)步伐。此外，PCNNVs的超薄殼結(jié)構(gòu)為光誘導(dǎo)電子提供了可利用的通道，并為電子從體積向表面遷移提供了更短的擴(kuò)散通道。PCNNVs-L具有最小的接觸角和最好的親水性，這加速了電子傳輸并導(dǎo)致光誘導(dǎo)電荷載體的快速分離。
文章第一作者為江蘇科技大學(xué)能源與動(dòng)力學(xué)院在讀研究生孫鑫海，通訊作者為郭峰副教授與施偉龍副教授
文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2022.154841
作者簡(jiǎn)介
郭峰，2018年博士畢業(yè)于長(zhǎng)安大學(xué)市政工程，現(xiàn)任江蘇科技大學(xué)副教授，碩士生導(dǎo)師，中國(guó)感光學(xué)會(huì)光催化專業(yè)委員會(huì)會(huì)員，江蘇省環(huán)境科學(xué)學(xué)會(huì)會(huì)員, 新加坡維澤專家?guī)欤╒E）材料科學(xué)專家委員會(huì)會(huì)員。長(zhǎng)安大學(xué)市政工程專業(yè)博士畢業(yè)，獲工學(xué)博士學(xué)位。主要從事g-C3N4基復(fù)合光催化材料的設(shè)計(jì)、構(gòu)筑以及光催化性能等方面的研究工作。主持國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目，江蘇省青年基金項(xiàng)目，江蘇省“青藍(lán)工程”優(yōu)秀骨干教師人才項(xiàng)目，校級(jí)深藍(lán)杰出人才項(xiàng)目等10余項(xiàng)。近年來，共計(jì)以第一作者或通訊作者發(fā)表75篇SCI收錄論文，其中一區(qū)SCI論文36篇（影響因子≥10的 11篇），二區(qū)論文14篇，ESI高被引論文19篇，ESI熱點(diǎn)論文5篇，1篇獲得Inorganic Chemistry Frontiers期刊2020年度最佳論文，榮獲國(guó)際學(xué)術(shù)獎(jiǎng)“最佳研究者”獎(jiǎng)，H-index 43，國(guó)家授權(quán)發(fā)明專利3項(xiàng)。榮獲鎮(zhèn)江市“出彩教育人”、校“優(yōu)秀教師”、本創(chuàng)“優(yōu)秀指導(dǎo)教師”、省級(jí)競(jìng)賽“優(yōu)秀指導(dǎo)教師”等稱號(hào)，相關(guān)工作發(fā)表在《Applied Catalysis B: Environmental》、《Chemical Engineering Journal》、《Journal of Hazardous Materials》、《Applied Surface Science》、《Journal of Alloys and compounds》、《Separation and Purification Technology》等高水平雜志。此外，擔(dān)任《Frontiers in Chemistry》客座主編以及《Journal of Hazardous Materials》、《Journal of Alloys and Compounds》、《Separation and Purification Technology》等十余個(gè)國(guó)際期刊審稿人。
施偉龍，華中科技大學(xué)博士，鄭州大學(xué)博士后，現(xiàn)任江蘇科技大學(xué)副教授，碩士生導(dǎo)師，中國(guó)感光學(xué)會(huì)光催化專業(yè)委員會(huì)會(huì)員，江蘇省復(fù)合材料學(xué)會(huì)會(huì)員，江蘇省環(huán)境科學(xué)學(xué)會(huì)會(huì)員，江蘇省材料學(xué)會(huì)會(huì)員。主要從事碳基（碳點(diǎn)、氮化碳）復(fù)合光催化材料的設(shè)計(jì)、構(gòu)筑以及光催化性能（降解、分解水制氫及防腐）等方面的研究工作。相關(guān)工作發(fā)表在Appl. Catal. B: Environ., J. Mater. Chem. A, Chem. Eng. J., ACS Appl. Mater. Inter., J. Hazard. Mater., Sep. Purif. Technol., Inorg. Chem. Front., J. Mater. Chem. B., Appl. Surf. Sci., J. Alloy Compd.等高水平雜志。截止目前，共計(jì)以第一作者或通訊作者發(fā)表76篇SCI收錄論文，其中一區(qū)SCI論文36篇（影響因子≥10的13篇），二區(qū)論文22篇，ESI高被引論文22篇，ESI熱點(diǎn)論文12篇，1篇獲得Inorganic Chemistry Frontiers期刊2020年度最佳論文，H-index 41。榮獲國(guó)際復(fù)合材料“最佳研究者”獎(jiǎng)，受理發(fā)明專利2項(xiàng)。現(xiàn)主持國(guó)家自然科學(xué)基金青年項(xiàng)目1項(xiàng)、入選江蘇省“雙創(chuàng)博士”、“科技副總”人才項(xiàng)目、河南省博士后科研項(xiàng)目啟動(dòng)資助1項(xiàng)、河北省水資源可持續(xù)利用與開發(fā)實(shí)驗(yàn)室開發(fā)基金1項(xiàng)。此外，擔(dān)任《Frontiers in Chemistry》、《Catalysts》客座主編以及《Applied Catalysis B: Environmental》、《ACS Catalysis》、《Journal of Hazardous Materials》、《Journal of Alloys and Compounds》、《Separation and Purification Technology》等十余個(gè)國(guó)際Top期刊審稿人。
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