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  配位驅動的交聯網絡是具有可逆和動態特性的新穎體系，在分離、催化、傳感、生物醫學和光電器件等應用中顯示出獨特的優勢。含有配位鍵的聚合物材料可以克服機械強度和動態自愈之間的此升彼降的矛盾。然而，傳統的配位網絡通常由金屬離子和配體組成，組分單一、功能匱乏，使其難以實現基于整體結構設計的高效可控組裝。因此，構建新型的配位交聯聚合物網絡以克服傳統交聯聚合物網絡的缺點是極具挑戰性的研究目標之一。

  金屬-有機籠（MOPs）作為一類新穎的分子容器/反應瓶，由金屬離子和有機配體配位驅動自組裝而成，在分離、催化、儲能、生物醫學等領域具有潛在的應用前景。特別是一些 MOPs 具有獨特的溶解性，即所謂的溶液加工性。因此，MOPs 可以作為溶液中的大分子單體，與其它反應物（包括有機小分子、金屬離子、大分子）進行組裝，以構建聚合物網絡。與傳統的配位交聯劑（如金屬離子）相比，MOPs可以賦予聚合物全新的功能。作為結構明確的分子支架，MOPs具有可調節和可預測的反應位點，有利于進行構效關系的研究。盡管一些研究工作已報道通過超分子相互作用制備以 MOPs 為核心的聚合物網絡，但是在這些研究中，聚合物大多數以凝膠狀態存在（圖 1），制備高機械強度的多功能膜材料則鮮有報道。

圖1文獻報道的配位交聯網絡和本工作的超交聯配位網絡示意圖

圖2 （a）CHMOP-1(M) 膜的應力-應變曲線；（b）CHMOP-4(Cu)的形狀記憶循環曲線；（c）原始、含有缺口和愈合的 CHMOP-4(Cu) 膜的應力-應變曲線；（d）CHMOP樣品的形狀記憶行為和自愈行為演示；（e）SMASH 機理示意圖；（f）CHMOP-4(Cu)膜的SMASH演示圖

圖3 （a）在二氯甲烷中CHMOP-4(Cu)膜的溶液加工性演示圖；（b）CHMOPs聚合物溶液可噴灑在基材上，噴涂圖案可通過屏蔽板定制；（c）具有CHMOP 涂層的織物照片，可以通過不同方法改變涂層顏色；（d） CHMOP-4(Cu)作為3D打印墨水在室溫下打印“NKU”圖案；（e）具有CHMOP 涂層的智能織物的形狀記憶行為。

  綜上，作者利用可溶性MOPs作為高連接性構建單元，通過配位后組裝的方法，制備一系列CHMOP聚合物膜材料。CHMOPs是具有可逆和動態特性的配位超交聯網絡，可以克服機械強度和動態自愈之間此升彼降的矛盾關系，同時實現形狀記憶和自愈的功能耦合。得益于優異的溶液加工性，CHMOPs 可以作為 3D 打印墨水或智能涂層應用于復雜的應用場景。這種以MOPs為核心的超交聯配位網絡提供了一種可定制的多功能平臺：可以根據需求調整和定制MOPs 或大分子的類型和官能團。這類MOPs基功能性軟材料易于制備、可重復利用、可定制且實現了多功能的耦合，為擴展MOPs的應用領域和構建新的智能材料提供了新的解決方案。

  論文下載地址：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202212253

  課題組網站：https://www.x-mol.com/groups/zhang_zhenjie