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吉林大學孫俊奇教授團隊 AFM: 基于動態交聯策略制備高強度、可多次加工和可降解的生物基超分子塑料

2022-09-09 來源：高分子科技

傳統塑料由于不可降解和難以多次加工利用，引發了嚴重的環境污染和資源浪費等問題。盡管科學家們已開發出多種可降解塑料，但它們仍然存在力學性能不足、降解效率低和自然環境下降解困難等問題。以聚乳酸（PLA）塑料為例，雖然其強度較高，但韌性較差，降解需要在堆肥條件下才能實現。因此，亟需發展既具有高力學性能，又可在自然環境中快速、高效降解的可降解塑料。

為解決上述問題，吉林大學超分子結構與材料國家重點實驗室孫俊奇教授課題組將生物基材料環氧大豆油（ESO）和低分子量的PLA（~2 kDa）基于硼氧六環進行動態交聯，制備了具有高力學強度、可多次加工利用和能夠在土壤中快速、高效降解的超分子塑料（簡稱ESO-PLA）。具體地，將3-氨基苯硼酸分別接枝到ESO和低分子量PLA上，然后將兩者按特定比例在四氫呋喃（THF）溶液中復合，經溶液加工即可制備薄膜及各種形狀的ESO-PLA超分子塑料制品（圖1）。在相對濕度為~30%的環境中，ESO₄-PLA塑料（塑料中ESO和PLA的質量比為4:1）的斷裂拉伸強度高達43.0 MPa；在相對濕度為~100%的環境中，該塑料的強度仍能保持在19.5 MPa，說明ESO₄-PLA塑料具有高的強度，且在高濕環境中仍可正常使用（圖2）。硼氧六環動態交聯產生的三維交聯網絡結構賦予超分子塑料優異的力學強度，ESO及PLA的疏水性賦予塑料良好的耐水性。即使將ESO₄-PLA塑料長期浸泡在水中，塑料也不會發生解離，并能保持較強的力學強度。

圖1. (a) ESO₄-PLA塑料的制備過程及結構示意圖；(b,c) ESO₄-PLA塑料薄膜及餐具；(d) ESO₄-PLA塑料的紅外譜圖。

圖2. (a) ESO₄-PLA塑料的應力-應變曲線；(b) ESO₄-PLA塑料的熱力學性能；(c) 濕態ESO₄-PLA塑料的應力-應變曲線；(d) 濕態ESO₄-PLA塑料的重物承載能力展示。

得益于塑料內部硼氧六環的動態可逆性，ESO₄-PLA塑料具有優異的可多次加工及循環利用性能�；跓釅旱姆椒�，ESO₄-PLA塑料可以實現焊接加工，焊接后的塑料具有與初始塑料相當的力學性能（圖1a）。這一性能使得ESO₄-PLA塑料可以加工成吸管、包裝袋等塑料制品（圖1b, c）。此外，廢棄的ESO₄-PLA塑料碎片可通過熱壓重塑的方式，恢復其原始的完整性和機械強度，有效實現多次循環利用（圖1d, e）；該循環利用過程也可以通過將ESO₄-PLA塑料溶解在乙醇中，經過溶液加工的途徑來實現（圖1 e）。ESO₄-PLA塑料優異的可加工及多次循環利用性對減少塑料消耗具有重要意義。

圖3. (a) ESO₄-PLA塑料的焊接加工性能；(b,c) ESO₄-PLA塑料制品； (d) ESO₄-PLA塑料的可循環利用性能；(e) 多次循環利用后的ESO₄-PLA塑料的應力-應變曲線。

ESO₄-PLA塑料膜具有在土壤中快速、高效降解的能力。厚度為~50 μm的塑料膜在埋入土壤中約60天后會完全降解（圖4a）。在土壤中水和微生物的作用下，塑料薄膜發生溶脹，內部的硼氧六環解離，塑料破碎，并不斷釋放出易降解的ESO分子及PLA鏈段（圖4b）。這些組分可被土壤中的微生物快速降解為環境友好的二氧化碳、水及苯硼酸衍生物等無毒物質。細胞實驗和動物實驗表明ESO₄-PLA塑料無毒無害。作者認為，動態交聯低分子量、易降解聚合物這一策略將為制備具有優異力學性能、可循環利用及可降解的聚合物材料的提供新的設計思路。

圖4. (a) ESO₄-PLA塑料在土壤中的降解性能；(b) ESO₄-PLA塑料降解機理示意圖。

該工作以“Dynamically Cross-Linking Soybean Oil and Low-Molecular-Weight Polylactic Acid towards Mechanically Robust, Degradable and Recyclable Supramolecular Plastics”為題發表在《Advanced Functional Materials》上（DOI: 10.1002/adfm.202208623）。論文第一作者為吉林大學博士后房旭，通訊作者為吉林大學孫俊奇教授。

論文下載地址：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202208623

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（責任編輯：xu）

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