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  聚合物電解質是常見的固態電解質之一，其通常比氧化物、硫化物等固態電解質有更優異的柔韌性、易于制備、更易形成緊密的電極/電解質界面。遺憾的是，聚合物電解質一般離子電導率偏低，穩定電位窗口不夠寬，機械強度和熱穩定性也均有待進一步提高。將填料引入到聚合物電解質中形成復合聚合物電解質，填料表面的羥基及其它特征官能團、氧空位等可提供路易斯酸位與聚合物鏈上的路易斯堿位或鋰鹽形成相互作用，從而改變聚合物的結晶度、增加自由鋰離子濃度、改善聚合物穩定性、增強聚合物的機械模量等，有望解決以上離子電導率低等關鍵問題；近年來，此領域的研究取得了重要的進展。

圖1： 復合聚合物電解質研究進展概況示意圖

  首先，文章簡要介紹了常見的3類填料，主要包括：1）非活性填料SiO₂, Al₂O₃, Mo₂C等；2）活性填料Li_0.33La_0.557TiO₃ (LLTO), Li_6.75La₃Zr_1.75Ta_0.25O₁₂ (LLZTO)等；3）新型功能性填料氧化石墨烯GO、金屬有機框架材料MOF、h-BN、二維黏土等。上述填料增強鋰離子電導率通常存在4種可能的機理：1）與聚合物鏈形成相互作用以降低玻璃化轉變溫度T_g，同時減小聚合物的結晶度、增強聚合物鏈段的蠕變能力；2）與鋰鹽相互作用以促進鋰鹽的解離、增加自由鋰離子的濃度；3）通過表面官能團與鋰離子和聚合物配位，以減弱鋰離子與聚合物的相互作用、降低鋰離子傳輸的能壘；4）通過填料-聚合物界面相或者活性填料的充分逾滲形成新的鋰離子傳輸路徑。

圖2： 未來復合聚合物電解質的潛在研究方向

  論文信息：

  Filler-Integrated Composite Polymer Electrolyte for Solid-State Lithium Batteries

  Shuailei Liu, Wenyi Liu, Deliang Ba, Yongzhi Zhao, Yihua Ye, Yuanyuan Li,* and Jinping Liu*

  Advanced Materials

  DOI: 10.1002/adma.202110423

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202110423