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  有機(jī)混合離子-電子導(dǎo)體（organic mixed ionic-electronic conductor，OMIEC）具有傳輸離子電荷和電子電荷的特性，其應(yīng)用在電化學(xué)晶體管（organic electrochemical transistor，OECT）中能夠高效地將弱離子/電輸入信號(hào)轉(zhuǎn)換為強(qiáng)電輸出信號(hào)，這使其可應(yīng)用在有機(jī)生物電子器件中，如生物化學(xué)傳感、電生理信號(hào)記錄、細(xì)胞阻抗監(jiān)測(cè)和低壓放大器等。在OECT中，離子傳輸能力（體積電容，C*）和電荷傳輸能力（電荷遷移率，μ）同等重要，它們的乘積μC*是評(píng)價(jià)OECT器件性能的重要品質(zhì)因子。迄今為止，高性能的p-型OECT溝道材料開發(fā)方面已取得了巨大進(jìn)展，多個(gè)材料體系中已經(jīng)取得了大于100 F cm^-1 V^-1 s^-1的μC*值。相比之下，n-型OECT溝道材料的發(fā)展明顯滯后，μC*值相對(duì)較低，目前主要集中在0.1~1 F cm^-1 V^-1 s^-1。然而，n-型OECT的發(fā)展對(duì)生物探針和低功率邏輯電路等有機(jī)生物電子器件的發(fā)展十分重要。因此，開發(fā)高性能的新型n-型OMIEC對(duì)推動(dòng)OECT的發(fā)展至關(guān)重要。目前文獻(xiàn)中報(bào)道的高性能的n-型溝道材料的C*值已經(jīng)與p-型溝道材料相當(dāng)。然而n-型材料的電子遷移率μ_e值（10^-5~10^-2 cm² V^-1 s^-1）遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于p-型材料的空穴遷移率μ_h（＞0.1~1 cm² V^-1 s^-1）。所以，開發(fā)具有高電子傳輸能力且能同時(shí)保持高離子傳輸能力的新型n-型OMIEC材料是推動(dòng)n-型OECT發(fā)展的關(guān)鍵。

  并雙噻吩酰亞胺二聚體（f-BTI2）是雙噻吩酰亞胺（BTI）的并環(huán)衍生物，具有共面性高、溶解性好和缺電性程度高等顯著優(yōu)勢(shì)，其構(gòu)建的n-型高分子半導(dǎo)體在有機(jī)場(chǎng)效應(yīng)晶體管、全聚合物太陽能電池和有機(jī)熱電中均取得了優(yōu)異的器件性能（Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 9924–9929；Angew. Chem., Int. Ed. 2017, 56, 15304-15308；Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 14449-14457；Nature, 2021, 599, 67-73）。基于f-BTI2優(yōu)良的性質(zhì)，南方科技大學(xué)材料系郭旭崗教授團(tuán)隊(duì)制備了兩個(gè)給體-受體（D-A）型n-型有機(jī)混合離子-電子導(dǎo)體f-BTI2TEG-T和f-BTI2TEG-FT（Angew. Chem., Int. Ed. 2021, 60, 24198-24205）。當(dāng)應(yīng)用在OECT中，其最大μC*值為15.2 F cm^-1 V^-1 s^-1。通過計(jì)算得出最優(yōu)OECT器件的μ_e為0.034 cm² V^-1 s^-1。在此基礎(chǔ)上，該團(tuán)隊(duì)通過引入共軛長度更長的TVT和TVTCN給體單元制備了兩個(gè)n-型高分子半導(dǎo)體f-BTI2g-TVT和f-BTI2g-TVTCN（圖1a）。通過紫外-可見外吸收光譜、循環(huán)伏安法、紫外-可見-近紅外吸收光譜和循環(huán)伏安法聯(lián)用（圖1b-d）和掠入射廣角X射線散射等表征方法，系統(tǒng)研究了氰基化策略對(duì)高分子的光物理吸收特性、前沿分子軌道能級(jí)、電化學(xué)摻雜和薄膜形貌等的影響。研究發(fā)現(xiàn)，氰基的引入減弱了D-A相互作用，加強(qiáng)了極化子排布，降低了前線軌道能級(jí)，增加了電化學(xué)摻雜能力和提升了有機(jī)薄膜晶體管的電子遷移率（圖1e）。

  當(dāng)應(yīng)用于OECT器件時(shí)，兩個(gè)高分子均表現(xiàn)出優(yōu)異的n-型特征（圖2a-d）。在柵極電壓（V_g）為1 V時(shí)，f-BTI2g-TVTCN器件獲得的最大歸一化跨導(dǎo)（g_{m, norm}）和μC*值分別為12.8 S cm^–1和41.3 F cm^-1 V^-1 s^-1，均遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于基于f-BTI2g-TVT的器件。基于f-BTI2g-TVTCN器件的最大μC*值為41.3 F cm^-1 V^-1 s^-1為目前文獻(xiàn)報(bào)道中n-型OECT溝道材料的最高值（圖2e）。進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)，f-BTI2g-TVTCN在OECT器件中獲得了0.24 cm^-1 V^-1 s^-1的μ_e，這是其器件獲得高性能的主要原因。這些研究結(jié)果表明氰基化策略在構(gòu)建高性能n-型OMIEC方面的巨大優(yōu)勢(shì)，為進(jìn)一步推動(dòng)n-型OECT溝道材料的發(fā)展提供了重要的設(shè)計(jì)思路和材料基礎(chǔ)。

  以上相關(guān)成果以Cyano-Functionalized n-Type Polymer with High Electron Mobility for High-Performance Organic Electrochemical Transistors為題發(fā)表在《Advanced Materials》，該論文的第一作者為南方科技大學(xué)馮奎副研究員和單文韜，通訊作者為南方科技大學(xué)郭旭崗教授和郭晗副研究員。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adma.202201340

  郭旭崗教授團(tuán)隊(duì)網(wǎng)址：http://faculty.sustech.edu.cn/guoxg/