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  離子導體由于其本征可拉伸性、生物相容性和離子導電的特點，在柔性電子產品如觸摸板、電光器件、納米發電機、致動器和傳感器等領域中具有良好的應用前景。通常情況下，智能柔性電子設備需要附著在基材或人體上，以記錄在各種環境條件下產生的電信號。故離子導體和界面之間需要有良好的結合/接觸，提高器件的信號靈敏度，同時避免變形過程中的脫落。因此，賦予離子導體自粘附特性將大大提升器件的使用次數和靈敏度，省去額外的物理固定（如膠帶）或化學改性。

  目前文獻已報道了多種具有自粘附特征的導電水凝膠，但粘附強度通常小于100kPa。此外，水凝膠對環境的耐受性差，高溫脫水和低溫結晶，限制了它們的廣泛應用。為了規避水凝膠的缺點，研究人員還開發了不含水的自粘附聚合物，如有機凝膠和干式離子彈性體，但粘附強度仍然不足（<300kPa）。為了解決上述問題，華南理工大學何明輝副研究員設計了基于丙烯酸/檸檬酸二氫膽堿/二水草酸體系的可聚合低共熔溶劑， 通過原位光聚合方式制備超分子低共溶聚合物，獲得具有高粘附強度（在ITO玻璃表面的粘附強度~3.5MPa），高透明度、優秀機械性能、良好地導電性和具有自修復性能的干式離子導體（SADIC，圖1）。采用該干式離子導體制造自粘附的傳感器，具有長時間循環穩定工作的能力。相關論文發表于Chemistry of Materials上。

圖1. 利用丙烯酸/檸檬酸二氫膽堿/二水草酸可聚合低共熔溶劑制備具有自粘附性能的干式離子導體。

  如圖1所示，研究人員首先設計合成了一系列不同二水草酸含量的丙烯酸/檸檬酸二氫膽堿/二水草酸可聚合低共熔溶劑，然后利用UV光固化的方式原位制備了具有自粘附性能的干式離子導體。其中，富含羧基和羥基的檸檬酸二氫膽堿可以提供五個氫鍵交聯位點，與聚丙烯酸（PAA）之間形成強氫鍵交聯，相互作用能為-38.68 kcal/mol。隨后進一步選擇帶有兩個羧基的二水草酸作為不可聚合的氫鍵供體，它與其它組分僅能形成微弱但動態的相互作用（與PAA的相互作用能只有-23.49 kcal/mol）。因此，二水草酸可以作為聚合物網絡中的氫鍵交聯密度 "調節劑"，調整交聯強度和改善聚合物的拉伸性能，丙烯酸/檸檬酸二氫膽堿/二水草酸可聚合低共熔溶劑的三組分之間的結合能高達-54.81 kcal/mol。

圖2. 干式離子導體的粘附性能.

  由于超分子低共溶聚合物網絡中存在大量的羧基、羥基和離子對，附著到不同基材表面時可以形成多種界面相互作用，如氫鍵、離子偶極相互作用、陽離子-π和靜電相互作用。如圖2所示，強交聯賦予了SADIC-0高度的內聚性，使其在搭接-剪切實驗中的剪切強度高達3.5MPa。實驗人員還探究了SADICs在不同基材表面的粘附強度。值得注意的是，在低表面能的PTFE和PDMS表面，依舊獲得了~100kPa的粘附強度。同時，與現有的 報道相比，SADICs依舊具有優異的粘附強度。

圖3.制備自粘附干式離子導體的力學、自修復和電學性能

  如圖3所示，通過二水草酸的添加量調整聚合物網絡的交聯強度，SADICs不但具有高粘附強度，而且還具有良好的機械性能、離子導電性和自修復性能。

圖4.利用制備的SADIC作為自粘附的離子皮膚

  由于SADIC具有良好的粘附性能和機械適應性，可以作為一種多功能的離子皮膚。如圖4所示，SADIC薄膜可以輕松粘附在氣球表面，并隨著氣球充氣和放氣改變形態。同時，在這個過程中沒有發生脫落。研究人員還將SADIC附著在有孔的氣球表面，給氣球通氣時，SADIC依舊可以粘附在氣球表面，并可以像氣球一樣膨脹和收縮。在這一過程中，SADIC的電信號也在發生規律的變化。SADIC還具有良好的密封性，其電阻值在12小時內僅顯示出輕微下降的趨勢。此外，SADIC還具有優異的循環穩定性，并在50%的應變下被循環拉伸5000次后，仍然可以獲得具有良好重復性的穩定的電信號。

  何明輝副研究員通過對可聚合低共熔溶劑組分的設計，合成了一種新型的具有動態氫鍵交聯的超分子低共熔聚合物SADICs，它可以通過多種界面相互作用在各種基材上形成瞬間的牢固粘附。其中，具有五個氫鍵位點的檸檬酸二氫膽堿可以與PAA形成強交聯網絡，而具有弱交聯性的二水草酸可以進一步調整聚合物交聯密度，從而形成動態交聯網絡。此外，SADICs還獲得了較高的透明度、拉伸性、離子傳導性和自修復性。鑒于其綜合性能，所制備的SADICs可作為干式自粘附、自修復的應變傳感器。總體而言，利用可聚合低共熔溶劑制備SADICs具有易制備、快速和綠色的特點，將促進未來柔性電子器件的集成和發展。

  以上相關成果以Self-Adhesive Dry Ionic Conductors Based on Supramolecular Deep Eutectic Polymers為題發表在Chemistry of Materials上。論文的第一作者為華南理工大學輕工科學與工程學院博士畢業生張凱麗，通訊作者為華南理工大學輕工科學與工程學院何明輝副研究員。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.2c00074