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  鋰（Li）金屬的理論容量比傳統(tǒng)石墨材料（3860 vs 372 mAh g^-1）高一個數(shù)量級，被認為是極有前途的高能量密度電池負極材料。準固態(tài)聚合物電解質(zhì)（QSE）得到了廣泛的研究，它是解決包括鋰金屬電池在內(nèi)的可充電電池安全問題的有效策略。然而，現(xiàn)有電解質(zhì)包括準固態(tài)聚合物電解質(zhì)難以與還原性強的鋰金屬負極和氧化性高的金屬氧化物正極同時兼容。因此，開發(fā)高安全性準固態(tài)聚合物電解質(zhì)，且同時可以在正、負極材料表面形成耐高氧化和耐高還原電位的SEI層，是構(gòu)建高能量密度、高安全性鋰金屬電池的有效手段。

  近日，河南大學(xué)特種功能材料教育部重點實驗室趙勇課題組設(shè)計了一種“含硅聚醚的多功能聚合物網(wǎng)絡(luò)”，并證明了硅摻雜的聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)作為一個多功能單元，不僅可以誘導(dǎo)在正負極表面形成穩(wěn)定和穩(wěn)健的富含Li_xSiO_y的SEI層，同時解決了準固態(tài)鋰金屬電池中電解質(zhì)與正負極的相容性問題，而且具有交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的聚合物骨架有利于抑制液態(tài)電解質(zhì)的揮發(fā)，提高電池安全性（圖1）。

  該工作以“A Multifunctional Silicon-Doped Polyether Network for Double Stable Interfaces in Quasi-Solid-State Lithium Metal Batteries”為題發(fā)表在國際學(xué)術(shù)期刊Small（Small, DOI: 10.1002/smll.202106395）上。河南大學(xué)特種功能材料教育部重點實驗室博士研究生張琦為論文第一作者，趙勇教授為論文通訊作者。該研究得到中組部、國家自然科學(xué)基金委、河南省科技廳、河南省教育廳和河南大學(xué)的支持。

圖1 準固態(tài)鋰金屬電池中含硅的多功能網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)在陰極和陽極上形成穩(wěn)定固態(tài)電解質(zhì)界面（SEI）層、以及聚合物交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)抑制電解液揮發(fā)的示意圖。

圖2 含硅聚合物光學(xué)照片、分子結(jié)構(gòu)、熱穩(wěn)定性和力學(xué)性能表征。

圖3 含硅聚合物電解質(zhì)電化學(xué)穩(wěn)定性、離子傳導(dǎo)率、抑制電解液揮發(fā)的表征。

圖4 聚合物電化學(xué)性能測試（包括準固態(tài)電解質(zhì)和凝膠電解質(zhì)的鋰金屬電池性能表征）。

圖5 含硅聚合物電解質(zhì)和常規(guī)凝膠電解質(zhì)組裝的鋰金屬電池循環(huán)前后正極材料LiFePO₄電極形貌和組分表征。

圖6 含硅聚合物電解質(zhì)和常規(guī)凝膠電解質(zhì)組裝的鋰金屬電池循環(huán)前后正極材料三元NCM811形貌和穩(wěn)定性表征。

圖7 含硅聚合物電解質(zhì)和常規(guī)凝膠電解質(zhì)組裝鋰對稱電池的性能測試及其相應(yīng)結(jié)構(gòu)表征。

  本研究構(gòu)筑了一種含硅的聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)并將其應(yīng)用到鋰金屬電池準固態(tài)電解質(zhì)（QSE）中。含硅聚合物上Si-O鍵和交聯(lián)結(jié)構(gòu)的引入可以誘導(dǎo)陰極和陽極表面都能形成穩(wěn)定而堅固的SEI層，組裝后的Li|QSE|Li、Li|QSE|LiFePO₄和Li|QSE|LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂電池的循環(huán)穩(wěn)定性均有顯著提高。此外，該含硅聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)可抑制液態(tài)電解質(zhì)的揮發(fā)，從而提高了電池的安全性。硅摻雜的聚合物交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)為構(gòu)建高性能、高安全性的金屬基電池提供了理論基礎(chǔ)和技術(shù)手段。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202106395