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  木質纖維素生物質是當前世界中最重要的可再生燃料之一。熱解可進一步提高其能量密度，同時提供生物焦、生物油和合成氣三種綠色燃料。和慢速熱解相比，閃速熱解受到越來越多的關注，因為其極短的停留時間有利于縮小反應器的尺寸，從而顯著提高產量。然而，即使停留時間極短，快速熱解仍被認為是一個復雜的多相過程，因為其中初生揮發物和初生炭發生了多種后續反應。同時，生物質復雜的組成也進一步增加了熱解過程的復雜性。因此揭示生物質組分間的相互作用是優化生物質熱轉化的理論基礎。

  近日，蒙納士大學張立安教授課題組在Chemical Engineering Journal (IF: 13.273) 上發表了題為“Elucidating the Synergistic Interaction and Reaction Pathway between the Individual lignocellulosic Components during Flash Pyrolysis”的論文。通過使用閃速熱裂解儀（Pyroprobe）串聯氣相色譜對包括木質素、纖維素和半纖維素在內的生物質單個組分及其共混物，生物質組分的衍生物和其模型化合物進行了多角度測試。其中，為了研究衍生物（揮發物或焦）之間的相互作用，首先設計了如圖1所示即A揮發物與B焦間的非均相反應的實驗，在Pyroprobe 反應器中，首先將B組分單獨放入反應器中，兩側各放置兩層石英棉，在500 ℃下熱解10 s得到其焦，待冷卻至室溫，將A組分置于B焦的左端，這樣A組分經熱解釋放出的揮發物可在載氣的夾帶下通過B焦。而對于揮發物之間的相互作用，本文選擇了纖維素的一種單體，即葡萄糖（C₆H₁₂O₆）， 并選取對甲酚（C₇H₈O）作為木質素揮發物中的芳烴代表，同樣通過圖1所示的反應管進行研究。

圖 1揮發物-焦相互作用的實驗設計示意圖

  本研究證實了生物質組分間在閃速熱解中存在協同效應，這種協同效應包括揮發物之間的均相相互作用和揮發物-焦之間的非均相反應。其中，均相反應最為顯著，其本質是含氧自由基從纖維素/木聚糖衍生的羥基向木質素揮發物遷移，該過程在提高生物油總收率的同時還促進和誘導了纖維素/木聚糖揮發物的脫氧重整生成CO、CO₂甚至CH₄等氣體。

圖2  葡萄糖和對甲酚在500 ℃共熱解的反應路徑

  揮發物-焦相互作用的程度主要取決于焦的類型，其中木質素焦具有很強的催化活性，可促進重質揮發物在焦表面的裂解和水蒸汽重整等二次反應。相比之下，纖維素焦對木質素大分子的吸附作用最為顯著，該作用降低了生物油的分子量，促進了油品的輕質化。

圖3  在500℃下，纖維素或木聚糖揮發物經過/不經過木質素焦的生物油和氣體組成 

圖4  500 ℃下木質素揮發物經過/不經過纖維素或木聚糖焦的生物油和氣體組成 

  此外，木聚糖或纖維素與木質素之間的相互作用促進了整體轉化更快地完成。在1或2 s的短時間內，自由基濃度最高，導致木聚糖或纖維素與木質素產生的揮發物之間的相互作用最強。

圖5  500℃下纖維素和木質素快速熱解的等溫失重曲線

  論文第一作者為蒙納士大學化學與生物工程學院博士生楊薩莎，通訊作者為蒙納士大學張立安教授和周巧巧博士。蒙納士大學化學與生物工程學院為論文第一完成單位。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.134372

作者簡介：

A/Prof Lian Zhang, Department of Chemical & Biological Engineering

Leader of Clean Solid Fuel Laboratory (CSFL)

E: lian.zhang@monash.edu

Research Field:

*High-efficiency, low-emission, clean and sustainable energy technologies;

*Biomass to high-value bio-chemical and bio-fuel production;

*Advanced utilization of industry wastes including fly ash, scrap tyre, and spent lithium batteries for a carbon-constrained, circular economy.

Dr Qiaoqiao Zhou, Department of Chemical & Biological Engineering

E: Shelly.Zhou@monash.edu

Sasha Yang, Department of Chemical & Biological Engineering

E: Sasha.Yang@monash.edu