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  高質量厚電極的加工成型，尤其是低能耗加工成型，對于“雙碳”目標背景下高能量密度電池的設計開發和規模化生產都具有重要推動作用。但是，目前最成功的PVDF-NMP粘接劑體系卻難以滿足這一重大需求。細究其理，這一方面是因為NMP的高沸點導致其干燥耗時耗能，并因此導致厚電極微結構難以實現均一化調控；另一方面，對于電極微結構的認識和表征也急需發展新的有效途經和手段。

  基于上述關鍵科學和技術問題，四川大學高分子科學與工程學院王宇特聘研究員和楊偉教授等從高分子粘接劑溶液物理出發，揭示了聚合物分子鏈構象對粘接劑性能所起的關鍵作用。作者們借用生物學上分子伴侶調控蛋白質構象以實現其生物功能的思想，通過在低沸點PVDF-DMF體系中引入PEO大分子伴侶，對PVDF構象進行有效調控，并最終實現了高質量厚電極的快速成型，并節約能耗約80%。為了系統深入地探討高質量電極微結構的科學內涵，作者進一步借用生物學中細胞微環境的概念，提出并定義了活性顆粒微環境和其相關表征方法。該工作以題為“Faster and Better: A Polymeric Chaperone Binder for Microenvironment Management in Thick Battery Electrodes”的研究論文近期發表于國際著名能源類期刊Energy Storage Materials.

研究亮點

  1. 揭示了聚合物分子鏈構象狀態對電極漿料分散及最終粘接劑性能所起的關鍵作用。

  2. 基于以上新的認識，借用生物學中的分子伴侶概念，設計出PVDF-DMF-PEO 低能耗、高性能高分子伴侶粘接劑體系，并成功實現其在高質量厚電極低碳加工中的應用。

  3. 進一步借用細胞微環境的概念，定義了活性顆粒微環境的科學內涵，以豐富和細化人們對電極微結構的深入理解，并發展了其相關的表征方法。

圖 1. 粘接劑溶液在電池制造中的作用概覽。(a) LIBs 行業能量消耗的統計預測圖；(b) 傳統電池單體的能耗構成；(c) 具有能量消耗分布的電極制造過程示意圖；(d) 粘接劑溶液在不同階段控制電極結構演變的作用示意圖。

圖 2. 高分子溶液的構象調控與粘接劑分散性能。(a)和(b)分別是由良溶劑NMP和不良溶劑DMF控制的不同分散質量的電極漿料的數碼照片和光學圖像。(c) 不同鏈構象狀態對應的溶液流變學研究。(d) 聚合物伴侶粘接劑的設計及其工作原理。(e) 在 DMF 中具有聚合物伴侶粘接劑的高質量電極漿料的數碼照片和光學圖像。(f) 使用 PVDF-NMP 和 PVDF/UHMWPEO-DMF 粘接劑溶液制備電極的干燥能耗比較。

圖 3. PVDF 和 PEO 分子伴侶在溶液和固體中的鏈相互作用研究。(a) 粘接劑穩定性表征；(b) 流變特性（復合粘度）的比較。(c) 通過在 DMF 中混合 PEO 分子伴侶與 PVDF 溶液可能發生的鏈構象變化示意圖。(d) DSC對比。(e) XRD圖譜比較。

圖 4. 電極顆粒微環境的概念及粘接劑對電極活性顆粒微環境的影響研究。(a) 基于由活性材料微環境和活性材料顆粒組成假想結構單元的復合電極結構模型。(b) PVDF-DMF 電極表面的 SEM 圖像（插圖：液體電解質的接觸角）。（c）F7E3-DMF 電極表面的 SEM 圖像。（d）和（e）分別是由 PVDF-NMP 和 F7E3-DMF 高分子伴侶粘接劑溶液制成的 NCM 基厚電極橫截面的 SEM 圖像。(f) 高分子伴侶 粘接劑溶液對 NCM 基電極橫截面微環境的 CP-SEM 圖像。(g) 用于微環境電導掃描 (MECS) 測試的移動導電微探針的自制裝置。(h) 上述粘接劑體系對厚電極的微環境電導率均勻性的比較。(i) 具有均勻健康的 AM 微環境的電極（基于F7E3-DMF的電極的情況）和具有非均勻和不健康的 AM 微環境的電極（基于 PVDF-NMP 或 PVDF-DMF 的電極的情況）示意圖。

圖 5. 復合電極微環境結構的力學性能測試。(a) 微環境彎曲測試的樣品配置示意圖。（ b ）彎曲下的微環境穩定性測試。(c) 用于評估壓縮和松弛測試下微環境穩定性的復合電極的電流變測試裝置。（d）干和濕F7E3電極在壓縮和松弛處理期間電極微環境的壓縮機械性能和電阻。(e) 干濕電極復合材料的壓縮模量和壓縮應力松弛率。(f) 用于評估電極-金屬結合強度的剝離測試的數碼照片和示意圖。(g) 電極復合材料的電極-金屬剝離強度的比較。(h) 剝離測試后鋁箔面和膠帶面的數碼照片。

圖 6. 電化學性能測試。(a) GITT測試。(b) 1C下的充放電曲線。(c) 三種半電池的倍率性能測試。(d) 電池循環前后的EIS測試。(e) 0.5 C下的循環性能測試。(f) – (h) 不同載量的厚電極倍率性能測試（分別為 28 mg/cm²、39 mg/cm2 和 60 mg/cm² ）。(i) 和 (j)，分別為 F7E3-DMF 基和 PVDF-NMP 基厚電極的電極和厚度測量的數碼照片（NCM 負載約為 60 mg/cm²）。

  文章第一作者是敬磊、計遠；通訊作者是王宇特聘研究員和楊偉教授。通訊單位是四川大學高分子科學與工程學院。

  文章鏈接：

  Lei Jing$, Yuan Ji$, Lanxiang Feng, Xuewei Fu, Xuewei He, Yan He, Zhiwei Zhu, Xiaorong Sun, Zhengying Liu, Mingbo Yang, Wei Yang*, Yu Wang*, Faster and Better: A Polymeric Chaperone Binder for Microenvironment Management in Thick Battery Electrodes, Energy Storage Mater., DOI: 10.1016/j.ensm.2021.12.038.

  https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829721006206

  通訊作者簡介

  王宇特聘研究員熱心于可規�；⒄晨丶庸ぜ夹g及其在先進能源環境材料及器件方面應用的多學科交叉研究。迄今以第一或共同通訊作者，在國際知名期刊上（如Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Energy Storage Mater., J. Energy Chem., J. Phys. Chem. Lett.等）發表SCI論文40余篇，部分工作得到了國際媒體的廣泛關注（如ScienceDaily, MaterialsViews）和雜志主編的亮點報道。申請美國專利9項(4項授權)，其中一項發明專利榮獲2020年度美國R&D 100 Award，中國專利4項（授權1項），受邀英文著作一章。目前擔任中國流變學協會青年委員，Journal of Energy Chemistry（國家卓越期刊計劃入選期刊）雜志青年編委。其與楊偉教授團隊長期歡迎具有能源環境高分子材料及器件背景的、有志于發展先進能源材料與器件規模化加工技術的有志之士加盟（具體郵件聯系：yu.wang3@scu.edu.cn）。

  課題組鏈接：https://www.x-mol.com/groups/Wang_Yu