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  近日，武漢大學(xué)動力與機(jī)械學(xué)院、工業(yè)科學(xué)研究院薛龍建教授課題組在可穿戴水凝膠傳感器方面取得新進(jìn)展，該工作以 “Strong and crack-resistant hydrogel derived from pomelo peel for highly sensitive wearable sensors” 為題發(fā)表在《Chemical Engineering Journal》上。博士生楊柏松為文章第一作者。該研究得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計劃及國家自然科學(xué)基金的支持。

由于導(dǎo)電水凝膠的高含水量、優(yōu)異的變形性能、生物相容性及類似生物組織的力學(xué)性能等，已經(jīng)廣泛應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)、組織工程、柔性驅(qū)動、軟體機(jī)器人、電子皮膚、柔性可穿戴設(shè)備等領(lǐng)域。作為基礎(chǔ)材料，人們總是希望導(dǎo)電水凝膠既有足夠的強(qiáng)度和韌性，又有高靈敏度，同時還能有效阻止裂紋擴(kuò)展，保持高耐久性及快速響應(yīng)。眾所周知，優(yōu)化內(nèi)部結(jié)構(gòu)是賦予柔性材料優(yōu)異的機(jī)械性能和更高靈敏度的有效策略。柚子皮具有梯度多孔結(jié)構(gòu)，緩沖吸能性能優(yōu)異，是改善水凝膠性能的理想結(jié)構(gòu)。

  通過將聚丙烯酰胺 (PAM) 在脫木質(zhì)素柚子皮 (DPP) 的梯度多孔結(jié)構(gòu)中原位聚合制備了柚皮水凝膠 (PPH)。雖然DPP的質(zhì)量比僅為1.3%，但是PPH的抗壓強(qiáng)度超過了PAM 水凝膠的 2.5 倍，并表現(xiàn)出超高的抗裂紋擴(kuò)展能力，預(yù)制10個裂紋的PPH仍然具有和PAM水凝膠相同的抗壓強(qiáng)度。此外，通過預(yù)先將銀納米線 (AgNWs) 錨定在DPP表面，制備了PPH傳感器。梯度模量的PPH及AgNWs的錨定作用賦予了PPH傳感器高靈敏度、高穩(wěn)定性及快速響應(yīng)。該P(yáng)PH傳感器在低壓下的靈敏度達(dá)到了PAM傳感器的4倍，可承受超過500次循環(huán)壓縮并保持穩(wěn)定的抗壓強(qiáng)度及電信號，同時能夠檢測沖擊力并識別沖擊物體的材質(zhì)。這項工作不但提供了一種強(qiáng)韌、抗裂紋擴(kuò)展、高靈敏度和快速響應(yīng)的水凝膠傳感器，而且將農(nóng)業(yè)廢棄物和食物殘渣轉(zhuǎn)化為有價值的功能材料，以實(shí)現(xiàn)可持續(xù)應(yīng)用。

圖 1. 柚子皮水凝膠(PPH)的制備與表征。(a-b) 柚子皮(PP)的光學(xué)圖像和PPH制備示意圖。(c) 脫木質(zhì)素柚子皮 (DPP) SEM圖像。(d) DPP中纖維的TEM圖像。(e) PPH的光學(xué)圖像。(f, g) PPH截面的SEM圖像。(h) PPH、PAM水凝膠和DPP的紅外光譜。(i) PPH氫鍵和PAM鏈間共價交聯(lián)的描述。(j) PPH切片的光學(xué)圖像。

  DPP完整的保持了柚子皮三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)并與PAM水凝膠通過氫鍵緊密的結(jié)合在一起，這保證了PPH的機(jī)械強(qiáng)度及耐久性。而DPP沿柚子皮厚度方向的梯度多孔結(jié)構(gòu)賦予了PPH沿高度方向的梯度模量。與非梯度模量的對照組相比，在承受相同壓力時，PPH能夠產(chǎn)生更大的變形量，這是PPH傳感器能夠同時具備高靈敏度和高抗壓強(qiáng)度的原因。

圖 2. PPH的力學(xué)性能。(a) PPH、PAM水凝膠和DPP的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。(b, c) PPH、PAM水凝膠和DPP的抗壓強(qiáng)度和彈性模量。(d) PPH外、中、內(nèi)各區(qū)域的彈性模量。(e) PPH及非梯度對照組的有限元仿真。(f) PPH 500次循環(huán)壓縮曲線。

圖 3. PPH和PAM水凝膠的抗缺陷試驗。(a, b) 分別有一個預(yù)制裂紋的PPH和PAM水凝膠的壓縮過程和破壞圖像。(c, d) PPH和PAM水凝膠在不同預(yù)制裂紋數(shù)量下的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。(e) PPH和PAM水凝膠在不同預(yù)制裂紋數(shù)量下的抗壓強(qiáng)度。(f) PPH (i)、復(fù)合DPP水凝膠 (CDH) (ii) 和PAM水凝膠 (iii) 的裂紋擴(kuò)展示意圖。

  同時，DPP三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)能夠最大限度的阻礙裂紋擴(kuò)展，將裂紋鎖定在很小的范圍內(nèi)，減小裂紋對PPH性能的影響。從失效過程中可以發(fā)現(xiàn)，預(yù)制裂紋處并非失效的起源位置。與之相比，PAM水凝膠對裂紋極為敏感，受壓時總是在預(yù)制裂紋快速擴(kuò)展后失效。

圖 4. PPH傳感器的檢測性能。(a) PPH傳感器光學(xué)圖像。(b) PPH傳感器壓縮改變LED亮度的電路圖。(c) 通過改變PPH的壓力控制LED燈的亮度。(d) PPH傳感器在壓縮速度為20 mm/min時，不同應(yīng)變下的相對電流變化(ΔI/I₀)。(e) PPH傳感器在壓縮速度為20 mm/min時，應(yīng)力與ΔI/I0的關(guān)系。(f)應(yīng)變?yōu)?%時不同壓縮速度下PPH傳感器的ΔI/I0。(g) PPH傳感器監(jiān)測不同字母和單詞的書寫動作。(h) PPH傳感器監(jiān)測手指不同彎曲角度。

  基于PPH的傳感器在低載荷下靈敏度非常高，這主要得益于其沿高度方向的梯度模量。PPH傳感器還可以識別不同的壓縮速度。而優(yōu)異的切削性能允許我們將其加工成薄片，并用于檢測手指運(yùn)動。另外，PPH傳感器具有良好的抗沖擊性能和響應(yīng)速度，可以檢測物體的沖擊力并識別沖擊物體的速度、質(zhì)量甚至材質(zhì)。因此，可以作為可穿戴傳感器監(jiān)測人體的各種運(yùn)動、識別人體健康狀況，具有廣闊的應(yīng)用前景。

圖 5. PPH傳感器的沖擊檢測。(a)沖擊試驗圖像，球落在PPH傳感器上的自由落體高度為20厘米。(b)不同球體沖擊對PPH傳感器輸出電流的影響。球包括直徑為30 mm (R30)、20 mm (R20)、15 mm (R15)、10 mm (R10)的橡膠球、直徑為15 mm的鋼球(S15)和直徑為15 mm的木球(W15)。(c) 不同球沖擊產(chǎn)生的電流峰值。(d) 首次碰撞時球與PPH傳感器的接觸時間。(e) PPH傳感器智能鞋墊。(f) 不同人行走時智能鞋墊輸出相應(yīng)的信號。

  原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721056680