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  高性能分離膜技術(shù)可以去除染料、抗生素、CO₂等分子級(jí)別污染物，是解決水污染問(wèn)題和全球變暖等問(wèn)題的重要手段。然而，分子分離膜滲透性和選擇性之間的“trade-off”現(xiàn)象是分子分離膜技術(shù)規(guī)模化去除分子污染物的障礙。近年來(lái)，通過(guò)納米填料調(diào)整聚合物選擇層孔結(jié)構(gòu)的方法引起了廣泛關(guān)注，尤其是通過(guò)金屬有機(jī)框架化合物（MOFs）等材料的有機(jī)基團(tuán)可以提高納米填料與聚合物膜之間的相容性，從而增強(qiáng)膜的滲透性和選擇性。但是，納米粒子的團(tuán)聚趨勢(shì)阻礙了這類(lèi)膜的規(guī)模化制備。

  近日，哈爾濱工業(yè)大學(xué)（威海）程喜全副教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)在UiO-66上接枝對(duì)苯乙烯磺酸鈉（PSS）設(shè)計(jì)了一種高度分散的納米顆粒（UiO-66-PSS），并將這種納米顆粒分別增效聚電解質(zhì)納濾膜和PEBA氣體分離膜傳質(zhì)過(guò)程。PSS作為一種帶負(fù)電荷的水溶性物質(zhì)可以促進(jìn)UiO-66在水相中的分散并減少UiO-66顆粒間的聚集，獲得性能優(yōu)異的納米復(fù)合膜。

圖1.（A）在UiO-66表面接枝PSS鏈的示意圖；（B）高度分散的PSS-UiO-66可實(shí)現(xiàn)在水環(huán)境修復(fù)和二氧化碳捕獲中的高效分離

  通過(guò)原子轉(zhuǎn)移自由基聚合（ATRP）技術(shù)將PSS接枝到UiO-66上，改善了UiO-66的分散性并調(diào)整了改性UiO-66與PEM的聚電解質(zhì)選擇層之間的相互作用。接枝后，UiO-66-PSS展現(xiàn)出優(yōu)異的分散性，較小的納米顆粒尺寸和較窄的尺寸分布。

圖2. UiO-66及其衍生物的性質(zhì)

圖3. 制備PEM膜的表面形態(tài)分析（A、D, B、E, C、F分別為PEM, PEM/UiO-66, PEM/UiO-66-PSS膜的SEM和AFM表征）

圖4. 制備的PEM膜的性能研究

  UiO-66-PSS可以精細(xì)地調(diào)整膜的結(jié)構(gòu)和表面特性，促進(jìn)水分子通過(guò)，而不會(huì)影響對(duì)離子和染料的截留率（圖3，圖4）。此外，摻入U(xiǎn)iO-66或UiO-66-PSS納米粒子后，膜的孔徑分布變得更小、更窄。UiO-66-PSS增效納濾膜的通量比聚電解質(zhì)分離膜提高了280％（27.3 L m^-2 h^-1 bar^-1），同時(shí)對(duì)MgSO4和CR的截留率也從92.3％和96.7％分別上升到98.7％和99.9％。摻入U(xiǎn)iO-66-PSS的PEM膜還具有更好的耐污染性，能夠達(dá)到98％以上的通量恢復(fù)率，在5.0 bar的工作壓力下連續(xù)運(yùn)行240小時(shí)后仍然具有110.4 L m^-2 h^-1的優(yōu)異穩(wěn)定通量。

圖5. 制備的PEBA膜的CO₂捕集性能研究

  對(duì)于PEBA氣體分離膜，添加了UiO-66和UiO-66-PSS后，CO₂滲透率分別提高151.1％至277.1Barrer和276％至414.5 Barrer，同時(shí)選擇性也有所增加（圖5）。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，CO₂的溶解度隨MOFs的加入而略有增加，導(dǎo)致CO₂擴(kuò)散速率明顯提高。UiO-66-PSS的加入增加了PEBA膜的滲透性和對(duì)CO₂的親和力，同步提高了混合基質(zhì)膜的滲透性和選擇性。

  本論文同時(shí)解決了納米粒子團(tuán)聚和納米填料與聚合物膜之間的相容性問(wèn)題，從而增強(qiáng)膜的滲透性和選擇性，發(fā)表在Advanced Composites and Hybrid Materials上。哈爾濱工業(yè)大學(xué)（威海）程喜全副教授為該論文的第一作者兼共同通訊作者，哈爾濱工業(yè)大學(xué)邵路教授為該論文的通訊作者，鄭州大學(xué)李松偉博士為該論文的共同一作。

  論文鏈接： https://doi.org/10.1007/s42114-021-00253-w

作者介紹：

  程喜全副教授鏈接：http://homepage.hit.edu.cn/chengxiquan

  邵路教授鏈接:http://homepage.hit.edu.cn/shaolu 或https://publons.com/researcher/1307969/lu-shao/publications/