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  過去十年，鈣鈦礦太陽能電池憑借其獨特的光電特性、低器件制備成本及高光電轉換效率引起了人們的廣泛關注。其中，基于倒置結構的鈣鈦礦電池器件具有可低溫成膜、遲滯效應弱、更容易與成熟商業化的硅基太陽能電池集成為疊層電池等優勢，更適合未來復合柔性化趨勢的商業化生產與應用，因此在近年來吸引了越來越多研究人員的目光。在倒置鈣鈦礦器件中，空穴傳輸材料（HTL）具有在鈣鈦礦/ HTL界面處的空穴載流子提取/傳輸和電子阻擋的功能，因此對于實現高的器件性能和穩定性具有至關重要的作用。然而，目前在倒置器件中應用最多、性能最高的PTAA類三芳胺聚合物材料成本相對較高，固有空穴遷移率較低，且常需額外摻雜劑/添加劑以提高器件效率，嚴重限制了倒置鈣鈦礦電池性能的繼續提升與大規模實際應用。 

  針對這些問題，郭旭崗教授團隊通過在三芳胺類聚合物骨架中引入酰亞胺功能化受體單元進行改性，開發了一類具有給體-受體（D-A）類結構的新型三芳胺聚合物HTL材料PBTI-TPA和PTTI-TPA（圖1）。其中，具備優異氧還活性的經典三苯胺D單元與具有剛性平面骨架的吸電子噻吩酰亞胺A單元的結合為這類聚合物提供了準平面骨架，合適的前沿分子軌道（FMO）能級，良好的熱穩定性，優良的膜形貌和鈍化效果，以及大幅提升的空穴遷移率，從而使得其作為無摻雜HTL材料在倒置鈣鈦礦器件中取得了優異的性能。結合器件優化，基于具有更高空穴遷移率的PTTI-TPA的倒置器件可獲得高達21.0％的出色光電轉換效率，極低的遲滯效應，優于基于PBTI-TPA和PTAA的器件（圖2）。該性能也代表了目前文獻所報道倒置鈣鈦礦電池中基于無摻雜聚合物類HTL材料的最高效率之一。

圖1. a)聚合物空穴傳輸材料PBTI-TPA和PTTI-TPA的化學結構式；b) PBTI-TPA和PTTI-TPA的能級圖；c) 通過SCLC方法計算得出的材料空穴遷移率；d) 在PBTI-TPA，PTTI-TPA和PTAA和ITO襯底上生長的鈣鈦礦薄膜的Pb 4f XPS光譜；e)基于PBTI-TPA，PTTI-TPA和PTAA的鈣鈦礦器件缺陷態密度表征分析。

  此外，在器件穩定性上，基于PTTI-TPA以及PBTI-TPA材料的倒置鈣鈦礦電池器件在惰性氣體環境下保存250天后保持了初始效率的98%以及96%；而在85°C持續加熱時，基于PTTI-TPA的電池器件在7天后仍然能達到原有效率的80%以上，遠高于基于PTAA的電池器件。這些研究結果證明了噻吩酰亞胺類受體單元在構建給-受體聚合物類HTL中的巨大潛力，也為實現高性能的無摻雜倒置鈣鈦礦太陽能電池器件提供了新的思路。

圖2. a)倒置鈣鈦礦電池器件結構的示意圖；b)基于PBTI-TPA，PTTI-TPA和PTAA的倒置器件的J–V曲線；c)基于PTTI-TPA的器件的正/反向掃描J-V曲線；d)在最大功率輸出點的穩態輸出效率；e)未封裝鈣鈦礦器件在惰性氣體環境中存儲時的長期穩定性；f)未封裝鈣鈦礦器件在85℃情況下的長期熱穩定性。

  以上相關成果發表在Advanced Functional Materials (Adv. Funct. Mater. 2021, 2100332) 上，論文的第一作者為南方科技大學材料系碩士生李柏林，共同第一作者為課題組高級研究學者楊坤博士，通訊作者為郭旭崗教授，楊坤博士為共同通訊作者。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202100332