超分子水凝膠在構(gòu)建智能材料方面顯示出前所未有的潛力，如優(yōu)異的響應(yīng)潤滑性、自愈合性、高力學(xué)強(qiáng)度和生物相容性等。更有趣的是超分子水凝膠的非共價網(wǎng)絡(luò)使其在外界刺激條件下具有凝膠-溶膠轉(zhuǎn)換的能力。另一方面，液體潤滑劑是改善表面潤滑的重要手段之一。
基于以上兩點，吉林大學(xué)超分子結(jié)構(gòu)與材料國家重點實驗室的宋文龍教授和中國科學(xué)院理化技術(shù)研究所仿生材料與界面科學(xué)重點實驗室的王樹濤研究員合作提出了一種構(gòu)筑新型智能潤滑材料的設(shè)計策略，稱之為半轉(zhuǎn)換水凝膠（Semi-convertible hydrogel）。它由兩部分組成：一是具有刺激響應(yīng)的超分子網(wǎng)絡(luò)；另一部分是提供穩(wěn)定力學(xué)支撐的框架。作為驗證，作者選擇聚乙烯醇和聚丙烯酰胺互穿網(wǎng)絡(luò)作為力學(xué)支撐的框架，阿爾法環(huán)糊精和聚乙二醇非共價超分子網(wǎng)絡(luò)和競爭性客體偶氮衍生物作為光響應(yīng)因素，復(fù)合形成光響應(yīng)半轉(zhuǎn)換水凝膠。在可見光的作用下水凝膠發(fā)生部分凝膠-溶膠轉(zhuǎn)換，在表面形成潤滑層從而實現(xiàn)潤滑調(diào)控，同時共價的聚合物網(wǎng)絡(luò)使整個水凝膠保持在凝膠態(tài)。
圖1 光響應(yīng)半轉(zhuǎn)換水凝膠的潤滑機(jī)制。
水凝膠在紫外和可見光輻照后的摩擦測試結(jié)果表明其具有顯著的光響應(yīng)性，且在5個輻照循環(huán)后仍顯示出良好的可逆性。通過光學(xué)照片可以直接觀察到溶膠潤滑層隨光處理循環(huán)的出現(xiàn)和消失。在此光響應(yīng)過程中，該半轉(zhuǎn)換水凝膠在可見光輻照后的儲能模量G’低于紫外照射后的存儲模量G’，這種力學(xué)性能的變化在UV/Vis輻照循環(huán)中依然表現(xiàn)出良好的重復(fù)性。這可能是由水凝膠中超分子網(wǎng)絡(luò)在光輻照循環(huán)中組裝和解組裝引起的。另一方面，這種半轉(zhuǎn)換水凝膠在紫外輻照后的焓值(?H = 21.50 J/g)高于可見光輻照后的焓值(H = 13.45 J/g)，進(jìn)一步說明紫外輻照后水凝膠的力學(xué)強(qiáng)度高于可見光輻照后的強(qiáng)度。作者們相信這種半轉(zhuǎn)換水凝膠的設(shè)計概念才剛剛起步，會顯示出遠(yuǎn)超潤滑的一些更有前景的可能應(yīng)用，將發(fā)展成為集超分子化學(xué)、水凝膠和表面科學(xué)于一體的跨學(xué)科材料體系的一個新興分支。
圖2光響應(yīng)半轉(zhuǎn)換水凝膠可逆性。
以上成果發(fā)表在cell Press細(xì)胞出版社旗下期刊Matter (Matter,2021, 4, 1–13)上。
全文鏈接 https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2590238520306676?dgcid=raven_sd_aip_email
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