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  最近，國際知名期刊Nature Communications以“Designer spin order in diradical nanographenes”為題發表了上海交通大學物理與天文學院王世勇特別研究員，賈金鋒教授和德國德累斯頓工業大學馮新亮教授合作的最新成果。繼成功合成了原子級精確可控的磁性納米石墨烯結構以后（PhysRevLett.124.147206）, 該課題組深入研究了該體系中π電子的磁交換機制，并成功在π電子體系中實現了鐵磁基態和反鐵磁基態的可控轉變。除此之外，通過調控π電子的零能波函數的交疊，實現了高達42meV的反鐵磁耦合強度，可以用于設計高于室溫的自旋電子器件。相關研究結果可以用于制備更為復雜的碳基磁性結構，進而探測其量子自旋效應。

圖1. 打破二分圖對稱性實現納米石墨烯二聚體磁基態的調控。其中a,d為結構圖；b,c,e,f為Hubbard模型計算的自旋密度分布圖。

  石墨烯是一種具有AB兩套子格的六角蜂窩狀結構，具有二分圖特性（Bipartite Lattice）。由于每個格點提供一個p電子以及一個p_z軌道，該系統為電子半填充體系。在位庫倫排斥相互作用會導致相鄰格點具有相反的自旋密度。研究人員發現在磁性納米石墨烯結構中引入五環結構會打破二分圖對稱性（也就是同一套子格的兩個格點直接通過C-C單鍵鏈接起來）。非二分圖的引入將使得系統處于能量更高的狀態，系統會進一步改變π電子自旋極化密度分布以及電子自旋極化方向，從而降低整個系統的能量。因此利用二分圖的特性，為調控納米石墨烯的磁基態提供了新的思路，這為基于碳基材料的磁性調控提供了一個全新的自由度。

  研究團隊利用表面化學合成技術，結合掃描隧道顯微鏡（STM）和原子力顯微鏡（nc-AFM），對不同磁基態的納米石墨烯結構進行了表征。利用表面化學合成技術，研究人員成功的實現了具有二分圖納米石墨烯（圖一a）、非二分圖納米石墨烯（圖一d）的單體以及二聚體的合成。通過引入五環結構，其中紅色碳碳單鍵打破了二分圖對稱性，從而使得左邊虛線方框的自旋密度發生翻轉。為了降低在位庫倫排斥能，具有二分圖對稱性的二聚體的磁基態為鐵磁耦合，而非二分圖的二聚體為反鐵磁基態。基于平均場的Hubbard模型驗證了相關物理圖像，證實了磁基態的轉變（圖一c和f）。

  掃描隧道微分譜以及實空間Mapping驗證了理論預測(如圖2所示)。對于鐵磁基態S=1的納米石墨烯二聚體，由于存在凈磁矩，襯底巡游電子對該磁矩進行屏蔽，表現為在0偏壓附近的近藤峰，由于非彈性量子遂川效應，在近藤峰的兩側出現對稱的兩個副峰（自旋翻轉效應）。而對于反鐵磁基態S=0的納米石墨烯二聚體，由于體系內不存在凈磁矩，因此譜學上只出現由于自旋翻轉導致的兩個峰。這一結果表明通過單化學鍵的調控手段，可以有效地調控磁性納米石墨烯中基態磁序，并且實現了耦合強度高達42meV的反鐵磁納米石墨烯結構。該工作對深入理解碳基材料的磁耦合機制以及為將來設計基于碳基材料的磁性體系具有重要意義。

圖2. 納米石墨烯二聚體的分子結構、自旋密度分布以及掃描隧道微分譜

  博士生鄭玉強和李燦為該工作的共同第一作者。特別感謝德國亞琛工業大學Markus Ternes教授在該工作過程中給予的有益討論。特別感謝劉晨等同學在實驗過程中給予的幫助。

  文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-19834-2