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  在智能皮膚材料的研究中，基于水凝膠或離子彈性體的離子皮膚在高透明度、本征可拉伸、類生物組織的離子傳導、多模式感知功能、可回收利用等方面已經顯示出了巨大優勢。此前，武培怡教授課題組報道了通過調節多重分子間非共價相互作用，實現了仿生離子皮膚的力學性質的廣譜可調（Adv. Mater., 2017, 29, 1700321; Nat. Commun. 2018, 9, 1134）；通過3D打印微結構，提高了仿生離子皮膚的感知靈敏度 (Mater. Horiz., 2017, 4, 694-700)；通過調節水凝膠的親疏水相互作用，實現了仿生離子皮膚光學-電學的雙重響應（ACS Nano, 2018, 12, 12, 12860-12868）；通過基于電阻、電容、電壓等多模式信號的分辨，實現了對環境應力、應變、溫度、濕度乃至不明液體的同步識別與感知 (Nat. Commun. 2019, 10, 3429; Mater. Horiz., 2019, 6, 538-545)；通過綠色食品材料的組裝，實現了仿生離子皮膚的可回收和可重構（Adv. Funct. Mater., 2020, 30, 1908018）。但是目前的研究很少關注到仿生皮膚與周圍環境和皮膚組織之間的界面相互作用。特別地，基于傳統合成水凝膠的離子皮膚在體外往往容易脫水，并且缺乏與生物組織的物質傳輸通道。

  這項工作開發了一種生物啟發的水凝膠來應對這一關鍵挑戰。水凝膠主要由天然絲素蛋白和甜菜堿類似物等保濕因子組成，可鎖定水，利用礦物離子以傳輸電信號，通過濃度梯度差在生物皮膚表面構筑物質傳輸通道，實現小分子藥物從非生物界面向生物組裝的無創定向傳輸。這一仿生離子皮膚在空氣環境條件中穩定，在哺乳動物皮膚上具有很強的粘結性和水合作用，能夠進行非侵入性的點對點診斷與治療。特別是，相比于傳統的注射給藥，采用這種仿生離子皮膚進行定點給藥，具有增強的治療功效并可極大減少副作用。這一工作發展了新一代的具有更優良生物相容性和生物安全性的仿生離子皮膚，并且實現了人機界面更好融合以及智能診療的先進醫學功能，為未來的生物離子電子學提供啟發。相關工作近期被Advanced Functional Materials雜志接收。

  水凝膠配方的靈感來自天然動物的皮膚和植物的葉子。它們由超過10％的水分組成，并且富含保濕因子，例如氨基酸，甜菜堿和生物礦物質離子。這些保濕因子構建了超分子網絡來儲備水和對抗干旱。同時，鄰近的生物組織通過離子動態分布，濃度梯度和多層級通道實現信息和營養物質的交換。受到這些自然現象的啟發，我們的仿生離子皮膚主要由生物提取的絲素蛋白、生物相容性良好的甜菜堿類似物和生物礦物質鈣離子組成（圖1）。絲素蛋白是在鈣離子的幫助下從家蠶絲中提取的。它富含的多種氨基酸，例如甘氨酸（46.2％），丙氨酸（29.7％）和絲氨酸（10.8％）等，本身也是人體皮膚中必不可少的保濕成分。而甜菜堿廣泛存在于耐旱植物中，例如菠菜，麥芽和蘑菇，在這里我們選擇其人工類似物磺基甜菜堿，其兩性離子結構與天然甜菜堿相似。而鈣離子不僅在溶解絲素蛋白中起到關鍵作用，其本身也具有一定的吸濕性，有助于將水保留在物理交聯網絡中。

圖1. 具有保濕因子、礦物離子以及物質傳輸通道的仿生離子皮膚的示意圖、力學性能和分子間相互作用。

  由這一水凝膠所形成的仿生離子皮膚，在室溫、人體溫度附近以及多種環境濕度下都具有良好的保濕效果。當把仿生離子皮膚直接貼在生物皮膚表面，可以迅速牢牢地粘結，不會造成過敏，還可以隔熱、抗菌，并且由于其透明光滑的外觀，還有一定的撫平皺紋效果。通過熒光染料分子模擬，可以看到這一仿生離子皮膚可以實現水溶性小分子藥物對于生物皮膚的無創定向輸運。

圖2. 仿生離子皮膚的含水量、對于人體皮膚的粘結性、以及與生物皮膚之間的物質傳輸通道。

  結合3D打印的多層加工等技術，可以制備不同結構和診斷功能的仿生離子皮膚，可以感知肢體運動、實現靈敏高效的心電圖信號采集，還可以實時分析生物體整體以及局部的微小溫度變化，對生物表面腫瘤部位的異常溫度進行示警。

圖3. 仿生離子皮膚的生物信號診斷功能。

  進一步地，以腫瘤模型為例，仿生離子皮膚還實現了定點高效的給藥治療功能。小分子水溶性順鉑藥物能夠通過離子皮膚向生物皮膚滲透，實現對皮下腫瘤組織的富集效果，增強療效，同時減少進入血液，從而降低副作用。經過16天的治療，小鼠體重有所增加，而皮下腫瘤組織的質量減少超過了為未治療組的一半，甚至由于直接注射的療效，并且對于心臟、肝、腎、肺、和脾都無明顯副作用和損傷。

圖4. 仿生離子皮膚的局部治療功能。

圖5. 仿生離子皮膚治療后的小鼠健康情況評估。

  這項工作開發了具有診療功能的新一代離子皮膚，將傳統智能皮膚的功能從簡單的感知診斷拓展到了高效治療，而且是點對點的完全無創給藥。這為將來便攜可穿戴智慧醫療系統的開發提供了一條新途徑，未來人們也可以根據自己的需要不斷優化材料設計并開發更多的診療模型。

  該課題得到了國家自然科學基金重點項目 (51733003) 的資助與支持。文章共同第一作者為雷周玥和朱文成博士，通訊作者為武培怡教授。

  論文鏈接 https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202008020