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  表面超疏液（superantiwetting）性質對材料的理化性質（如：黏附，摩擦，催化等）具有顯著影響，因而通過在表面構建微米或納米結構可實現超疏液表面的構筑，進而拓展不同材料在自清潔，減阻，防結冰，抗生物黏附等領域的應用。目前絕大多數超疏液表面是基于無規結構或具有高長徑比的有序微納結構實現的。較之于無規結構難于調節和重復構筑，有序微納結構因其結構及特征參數易于調控越來越受到人們的青睞。但高長徑比所帶來的無機結構的脆性或者有機結構的聚集塌縮現象會極大降低超疏液表面的浸潤性和耐用性，因而構建基于低長徑比結構的超疏液表面變得尤為重要。

  近日，吉林大學楊柏教授課題組通過微納加工方法構筑了基于低長徑比多級圓柱陣列的水下超疏油表面，證實了利用低長徑比有序微納結構制備超疏液表面的可能，為利用低長徑比結構構建超疏液表面提供了一種新的思路。該研究以“Underwater Superoleophobic Surface Based on Silica Hierarchical Cylinder Arrays with a Low Aspect Ratio” 為題發表在ACS Nano上。論文第一作者為吉林大學化學學院博士畢業生劉文東，目前在德國馬普高的分子研究所Hans-Jürgen Butt課題組進行博士后研究，通訊作者為楊柏教授和劉文東博士。

圖1 基于低長徑比多級圓柱結構表面的構筑（a）及表面浸潤性質調控（b）

  該工作中，研究人員通過結合膠體刻蝕技術和光刻技術，構筑了基于低長徑比二氧化硅多級圓柱陣列（HCAs）的水下超疏油表面。首先，利用光刻技術在基底表面制備光刻膠點陣，并以光刻膠圖案為掩膜，將暴露的二氧化硅基底用氟等離子體蝕刻以獲得微米尺度二氧化硅圓柱陣列。微米級點結構的直徑為20微米，相鄰點的中心距為40微米。而后在微米級圓柱圖案表面組裝二維六方密堆積聚苯乙烯（PS）微球，并用氧等離子體處理以蝕刻微球陣列達到非緊密堆積狀態。最后，以非緊密堆積狀態聚苯乙烯微球陣列為模板刻蝕基底，形成集成有微米級和納米級圓柱陣列的多級結構。所制備的多級結構的特正參數可通過調控蝕刻條件進行調節，同時其表面浸潤性質可通過不同分子修飾實現從水下超疏油狀態（OCA為161°）轉變為親油狀態（OCA為19°）。與已報道的研究相比，微米結構和納米結構的長徑比大大降低，但保持了超疏液性質。除了將納米圓柱集成在凸起的微米圓柱體之外，也可在凹陷的微阱陣列中構筑此類低長徑比納米結構進而獲得超疏油表面。這種多級結構實現了微米結構和納米結構在同一基板上的集成，為構建基于低長徑比結構的表面并將其引入不同基底和器件提供了基礎。

圖2  溫度控制的水下-油浸潤性轉變.（a）PNIPAAm修飾的HCAs在20-75°C溫度區間油的可逆浸潤性轉變;（b）20°C和75°C條件水下油滴在PNIPAAm修飾的HCAs表面上的接觸角.

  除小分子修飾外，在表面進行溫度響應性PNIPAAm接枝可實現溫度控制的表面浸潤行為轉變。當接枝的PNIPAAm達到最佳厚度（45 nm）時，結構化表面仍可維持水下超疏油性質。當溫度從20°C升高到75°C時，PNIPAAM-g-HCAs的水下OCA從153°降低到31°。通過降低溫度，油的潤濕行為可以恢復到原始狀態，實現了溫度控制超疏油性質和親油性質之間的可逆轉變，且潤濕性轉變具有很好的重現性和穩定性，進一步展現了將低長徑比多級結構用于水和油的分離，過濾，微反應器，芯片實驗室設備等方面的潛力。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c04670