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  2020年4月29日，Nature Communications雜志在線全文Article的形式發(fā)表了北京航空航天大學(xué)化學(xué)學(xué)院程群峰教授課題組在超韌材料的最新研究成果“Super-tough MXene-functionalized graphene sheets”。周天柱博士、吳超教授、王艷磊副研究員為第一作者，程群峰教授為通訊作者，北京航空航天大學(xué)化學(xué)學(xué)院為第一完成單位。

  MXene是一種新興的二維過渡金屬碳化物，具有高電導(dǎo)率、高表面積、優(yōu)異的電化學(xué)儲(chǔ)能性能，自2011年首次報(bào)道以來，受到廣泛關(guān)注。然而由于MXene薄膜較低的力學(xué)性能，限制了其在柔性儲(chǔ)能領(lǐng)域中的應(yīng)用。傳統(tǒng)的共混方法，由于弱界面作用和分散性差等因素導(dǎo)致MXene薄膜力學(xué)性能較低。聚合物雖然可與MXene復(fù)合提高其力學(xué)性能，但電導(dǎo)率很難進(jìn)一步提高。因此，如何制備兼具高力學(xué)性能和高電導(dǎo)率的MXene柔性薄膜成為該領(lǐng)域的巨大挑戰(zhàn)！

  為了解決這一難題，北京航空航天大學(xué)化學(xué)學(xué)院程群峰教授課題組提出了界面復(fù)合協(xié)同策略。該研究發(fā)現(xiàn)了MXene納米片與氧化石墨烯發(fā)生Ti-O-C共價(jià)鍵交聯(lián)的現(xiàn)象，并揭示了共價(jià)鍵交聯(lián)的機(jī)理。同時(shí)與π堆積作用結(jié)合，實(shí)現(xiàn)了共價(jià)鍵和π堆積作用的協(xié)同效應(yīng)。通過小角散射和廣角散射研究發(fā)現(xiàn)這種Ti-O-C共價(jià)鍵和π堆積作用的界面協(xié)同，不僅降低了MXene復(fù)合薄膜的孔隙率，而且還提高了石墨烯的規(guī)整度，獲得了高密實(shí)度的MXene功能化石墨烯復(fù)合薄膜（MrGO-AD），韌性高達(dá)~42.7 MJ m^-3，而電導(dǎo)率達(dá)~1329.0 S cm^-1。以這種超韌導(dǎo)電MXene功能化石墨烯復(fù)合薄膜材料為電極組裝的柔性超級(jí)電容器表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。

  研究發(fā)現(xiàn)MXene功能化石墨烯薄膜具有超高韌性、拉伸強(qiáng)度和電導(dǎo)率。課題組采取原位拉曼光譜和分子動(dòng)力學(xué)模擬揭示了MXene功能化石墨烯薄膜材料優(yōu)異韌性的機(jī)制，歸因于MXene與石墨烯之間的Ti-O-C共價(jià)鍵、MXene層間滑移作用以及π堆積作用間的協(xié)同效應(yīng)。以這種超韌導(dǎo)電的復(fù)合薄膜為電極，組裝的柔性超級(jí)電容器表現(xiàn)出高的體積能量密度~13.0 mWh cm^-3，在0o到180o下進(jìn)行17000次彎曲循環(huán)后，容量保持率仍為~98%。除此之外，串聯(lián)后的柔性超級(jí)電容器在平鋪、彎曲和扭曲狀態(tài)下均能使LED燈正常工作。因此，他們提出的MXene功能化氧化石墨烯策略，為制備兼具力學(xué)和電學(xué)性能的二維復(fù)合薄膜材料提供了新的研究思路和方向。

圖1. MXene與氧化石墨烯形成Ti-O-C共價(jià)鍵的示意圖（a），石墨烯薄膜材料的廣角激光散射圖：（b）rGO和（c）MrGO-AD，表明石墨烯納米片的規(guī)整取向度提高。以MXene功能化石墨烯復(fù)合薄膜材料為電極組裝的柔性超級(jí)電容器顯示出優(yōu)異的機(jī)械穩(wěn)定性：（d）不同彎曲率的容量保持率，（e）在0o到180o下進(jìn)行17000次彎曲循環(huán)的容量保持率。 

  該工作得到中科院院士江雷教授指導(dǎo)，美國(guó)勞倫斯國(guó)家實(shí)驗(yàn)室資深科學(xué)家Antoni P. Tomsia教授、中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所李明珠研究員、英國(guó)帝國(guó)理工大學(xué)Eduardo Saiz教授、美國(guó)德州大學(xué)達(dá)拉斯分校房少立教授和美國(guó)工程院院士Ray H. Baughman教授的通力合作，得到國(guó)家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年基金（51522301）、面上項(xiàng)目（21875010）和牛頓高級(jí)學(xué)者基金（519611303088），北京市杰出青年基金（JQ19006），以及北航青年拔尖人才計(jì)劃、青年科學(xué)家團(tuán)隊(duì)、生物醫(yī)學(xué)工程高精尖中心、111引智計(jì)劃（B14009）等項(xiàng)目的資助。

  論文原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-15991-6