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  彈性體材料因其優(yōu)越的柔韌性、彈性等優(yōu)點(diǎn)在多種商業(yè)領(lǐng)域存在著廣泛應(yīng)用。然而在材料的使用過(guò)程中，彈性體的老化及損傷等往往會(huì)導(dǎo)致資源浪費(fèi)及安全問(wèn)題。受自然界生物體啟發(fā)，可以修復(fù)結(jié)構(gòu)和功能損傷的自修復(fù)材料受到了人們的廣泛關(guān)注。然而，目前的自修復(fù)彈性體材料多由石油化工產(chǎn)品構(gòu)筑。為構(gòu)建可持續(xù)發(fā)展及環(huán)境友好型社會(huì)，科學(xué)家們開始致力于在天然產(chǎn)物領(lǐng)域?qū)ふ沂突ゎ愖孕迯?fù)彈性體材料的替代品。此前，有基于呋喃、纖維素以及蛋白質(zhì)等天然產(chǎn)物的自修復(fù)彈性體材料被陸續(xù)報(bào)道。但是，這些材料往往是力學(xué)性能較弱的水凝膠材料或者在修復(fù)過(guò)程要求額外的刺激，如加熱或者需要溶劑的介入。因此，利用天然產(chǎn)物制備具有優(yōu)異的機(jī)械性能并且可以進(jìn)行快速有效的室溫修復(fù)的彈性體材料依然是一種巨大的挑戰(zhàn)。

  針對(duì)這一問(wèn)題，李洋副教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)對(duì)聚合物分子結(jié)構(gòu)進(jìn)行設(shè)計(jì)，以油酸及組氨酸為原料制備了可室溫快速修復(fù)的自修復(fù)彈性體材料，避免了目前自修復(fù)彈性體材料多數(shù)以石油化工產(chǎn)品為原料，制備過(guò)程容易產(chǎn)生污染等問(wèn)題。在制備過(guò)程中，該團(tuán)隊(duì)以聚油酸為主鏈，修飾以組氨酸基團(tuán)，隨后加入多種不同金屬離子與組氨酸進(jìn)行配位交聯(lián)，從而得到了力學(xué)性能可控，并具備優(yōu)秀的自修復(fù)能力的彈性體材料Mⁿ⁺/POA-His。

圖1. Mⁿ⁺/POA-His的制備過(guò)程

  當(dāng)改變材料中所使用的配位金屬時(shí)，配位鍵的強(qiáng)度也會(huì)隨之變化。在該工作選用的Zn²⁺ 、Cu²⁺ 、Fe³⁺三種不同金屬離子中，使用較弱的Zn²⁺ -組氨酸配位鍵所制得的Zn²⁺/POA-His具有最低的斷裂應(yīng)力（3.90 MPa）和最高的斷裂應(yīng)變（231%），與之對(duì)比，使用較強(qiáng)的Fe³⁺ -組氨酸配位鍵所制得的Fe³⁺/POA-His具有最高的斷裂應(yīng)力（5.20 MPa）和最高的拉伸應(yīng)變（178%）。這都證明了Mⁿ⁺/POA-His的力學(xué)性能可通過(guò)加入不同配位金屬進(jìn)行調(diào)控。

  該工作中選擇的體系內(nèi)存在著大量動(dòng)態(tài)性良好的配位鍵及氫鍵，此外材料較低的Tg和聚合物鏈的枝狀結(jié)構(gòu)也提升了聚合物鏈段的遷移能力。這兩點(diǎn)相結(jié)合使得材料具有優(yōu)秀的室溫快速修復(fù)能力。以Zn²⁺/POA-His為例，完全斷裂的材料在室溫下接觸10 s便可自發(fā)恢復(fù)59%的斷裂強(qiáng)度，并且在1 h內(nèi)可以實(shí)現(xiàn)完全修復(fù)。而且，這種自修復(fù)彈性體材料不僅可以通過(guò)熱壓進(jìn)行多次重塑，還可以通過(guò)替換材料中的配位金屬實(shí)現(xiàn)材料的循環(huán)回收利用。而且經(jīng)過(guò)多次重塑，材料的力學(xué)性能基本沒有衰減。這項(xiàng)研究工作為設(shè)計(jì)環(huán)境友好型自修復(fù)彈性體材料提供了一種新策略。

圖2. (a) Mⁿ⁺/POA-His的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線；Zn²⁺/POA-His在(b)修復(fù)及(c)熱壓重塑過(guò)程中的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線；(d) Cu²⁺/POA-His和Fe³⁺/POA-His原始樣品及通過(guò)置換金屬回收后的樣品的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線。

  基于其可控的力學(xué)性能和優(yōu)秀的自修復(fù)能力，這種材料可以作為自修復(fù)補(bǔ)丁應(yīng)用于不同的環(huán)境。比如，Zn²⁺/POA-His可以修補(bǔ)如氣球等力學(xué)性能較弱的彈性材料，而Fe³⁺/POA-His則可以修補(bǔ)輪胎等較強(qiáng)的橡膠材料。即使在使用過(guò)程中再次受到損傷，該材料依然可以實(shí)現(xiàn)快速修復(fù)并恢復(fù)其氣密性。

圖3. Mⁿ⁺/POA-His作為自修復(fù)補(bǔ)丁在不同環(huán)境下的應(yīng)用，(a) Zn²⁺/POA-His膜對(duì)氣球的修補(bǔ)，(b)Fe³⁺/POA-His膜對(duì)自行車內(nèi)胎的修補(bǔ)。

  以上相關(guān)成果以“Plant Oil and Amino Acid-Derived Elastomers with Rapid Room Temperature Self-Healing Ability”為題發(fā)表在《Journal of Materials Chemistry A》上。論文的第一作者為吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院博士生郭文瑾，通訊作者為李洋副教授。

  論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ta/c9ta05102c#!divAbstract