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  肌肉是一種含有蛋白絲的軟組織，它負(fù)責(zé)產(chǎn)生力和運(yùn)動(dòng)以執(zhí)行各種功能，例如保持人體或動(dòng)物體的姿勢(shì)或運(yùn)動(dòng)以及支持內(nèi)臟器官的活動(dòng)。研究者們?cè)陂_發(fā)新材料或新系統(tǒng)以模擬肌肉功能上做了很多努力，主要包括電壓響應(yīng)產(chǎn)生運(yùn)動(dòng)的電活性聚合物進(jìn)行等張收縮。而在實(shí)際應(yīng)用中，另一種收縮功能，等長收縮也同樣重要，即肌肉長度恒定但可以產(chǎn)生力的變化。特別是在體育運(yùn)動(dòng)中，運(yùn)動(dòng)員需要發(fā)力才能在肌肉進(jìn)行靜態(tài)收縮時(shí)保持住一定的姿勢(shì)。然而，大多數(shù)的人工聚合物材料都專注于實(shí)現(xiàn)類似肌肉的運(yùn)動(dòng)，進(jìn)而研究各種分子結(jié)構(gòu)或不同刺激方式。盡管有工作提出涂有導(dǎo)電聚合物的人工肌肉織物可以實(shí)現(xiàn)等長收縮，但也需要在復(fù)雜的結(jié)構(gòu)及電化學(xué)刺激下才可以實(shí)現(xiàn)。因此，我們需要一個(gè)簡(jiǎn)單合成方式的純聚合來實(shí)現(xiàn)人工肌肉的等長收縮。

  胡金蓮教授團(tuán)隊(duì)對(duì)應(yīng)力記憶材料的研究已經(jīng)顯示了它們?cè)趹?yīng)用于人工肌肉方面的潛力，其中應(yīng)力可以被編程，存儲(chǔ)，然后通過外部刺激反復(fù)獲得。他們進(jìn)一步提出，即只要焓變存在于開關(guān)中，應(yīng)力記憶就可發(fā)生，這也在結(jié)晶型形狀記憶材料中得到了印證。在蛋白質(zhì)中，二硫鍵（DB）可以從焓變角度通過其相互作用幫助蛋白質(zhì)形成肽螺旋結(jié)構(gòu)，并穩(wěn)定其折疊。在還原反應(yīng)中，DB被打斷為兩個(gè)硫醇基團(tuán)，而斷裂的DB又可通過氧化反應(yīng)再次連接。在該過程中，可以通過DB的焓變刺激產(chǎn)生可逆的機(jī)械能的儲(chǔ)存/釋放，這在文獻(xiàn)中尚未報(bào)道。

圖1. 以二硫鍵（DB）作為肌肉開關(guān)的應(yīng)力記憶聚合物的設(shè)計(jì)思路示意圖。

  在這項(xiàng)研究中，通過上述應(yīng)力記憶概念來實(shí)現(xiàn)肌肉的等長收縮。如圖1所示，在施加適當(dāng)?shù)拇碳は拢∪馊匀粫?huì)在保持長度恒定的同時(shí)產(chǎn)生收縮應(yīng)力。在天然肌肉中，DB存在于肌動(dòng)蛋白中I1結(jié)構(gòu)域的兩個(gè)β折疊之間，其中肌肉氧化還原環(huán)境起著關(guān)鍵作用，可以通過應(yīng)力調(diào)節(jié)控制被動(dòng)彈性和整體收縮能力。在本工作的聚合物中以DB作為開關(guān)，利用其動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)和對(duì)氧化還原響應(yīng)的特性，加入Polypropylene glycol (PPG) 確保穩(wěn)定的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，加入無定形聚合物鏈Poly(tetramethylene ether) glycol (PTMEG)保證了整個(gè)聚合物結(jié)構(gòu)的彈性以模擬肌肉功能。（圖2）

圖2 肌細(xì)胞示意圖及受肌聯(lián)蛋白結(jié)構(gòu)啟發(fā)的應(yīng)力記憶聚合物合成路線。

圖3 所選氧化還原方法對(duì)二硫鍵開關(guān)的作用。

  圖3通過拉曼光譜表明二硫鍵在所選擇的氧化還原條件下有良好可逆變化。隨著DB的百分比增加，拉伸應(yīng)力以及材料模量相應(yīng)上升。在材料經(jīng)過還原反應(yīng)后，拉伸應(yīng)力發(fā)生明顯下降，意味著DB的有效打開。

圖4 等長收縮的實(shí)驗(yàn)方案及結(jié)果。（b）-（e）在氧化還原環(huán)境中的記憶應(yīng)力。（f）-（i）在純改變溫度環(huán)境中的記憶應(yīng)力。

  如圖4所示應(yīng)力記憶行為，代表肌肉中等長收縮的能力。在等長收縮中，僅通過改變還原和氧化的條件就可以重復(fù)調(diào)節(jié)應(yīng)力，表明DB開關(guān)在實(shí)現(xiàn)記憶應(yīng)力中的決定性作用。

圖5 焓變、DB含量與各應(yīng)力之間的關(guān)系， 以及基于DB為開關(guān)在氧化還原環(huán)境下的應(yīng)力記憶聚合物等長收縮模型。

  這種類似肌肉的應(yīng)力記憶材料與現(xiàn)有的人造肌肉不同，它的驅(qū)動(dòng)力主要來自焓變而不是熵彈性，刺激是由氧化還原調(diào)節(jié)，通常存在于天然肌肉環(huán)境內(nèi)。類似于肌肉中的力量演變和可逆運(yùn)動(dòng)，每個(gè)刺激周期包括三個(gè)階段：應(yīng)力產(chǎn)生，阻力期和肌肉松弛期。（圖5）其輸出的等長收縮應(yīng)力可根據(jù)實(shí)際應(yīng)用輕松控制和調(diào)整。隨著DB的百分比增加，轉(zhuǎn)變時(shí)的焓變相應(yīng)增加，在20％的DB含量下，等長收縮應(yīng)力可達(dá)到0.55MPa，為拉伸應(yīng)力的47％。這項(xiàng)工作反映了包括天然纖維在內(nèi)的生物材料的智能行為，并且可以用作以熱焓驅(qū)動(dòng)的人工肌肉。同時(shí)，揭示了生物系統(tǒng)中二硫鍵的強(qiáng)大功能。

  以上成果以“A Titin Inspired Stress-Memory Polymer Acts as Muscle”為題，發(fā)表在Materials Chemistry Frontiers上。論文第一作者為香港理工大學(xué)博士生朱珊珊，通訊作者為香港理工大學(xué)胡金蓮教授。

  論文鏈接：

  Materials Chemistry Frontiers , 2019, DOI: 10.1039/C9QM00453J ；

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/qm/c9qm00453j/unauth#!divAbstract