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  動物體中的承重型軟組織主要由高強度膠原纖維和粘彈性軟濕組分組成，這種特殊的結構特征同時賦予了它們優(yōu)異的力學強度和斷裂韌性。受這類生物軟組織結構特征啟發(fā)，纖維增強水凝膠為開發(fā)同時具有優(yōu)異力學強度和韌性的材料提供了新思路。然而，水凝膠一般在水中高度溶脹且很難與固體形成有效的界面粘結，從而導致纖維增強水凝膠的制備十分困難。

  近年來，日本北海道大學龔劍萍教授團隊研究人員將玻璃纖維布(GF)與一種新型的高韌性兩性聚電解質(zhì)(PA)水凝膠結合，其中該新型水凝膠在水中表現(xiàn)出適度的體積收縮，而且能夠與纖維表面形成優(yōu)異的界面粘結，從而開發(fā)出了具有高拉伸強度、拉伸模量和撕裂韌性的復合水凝膠 (Mater. Horiz., 2, 584–591, 2015; Adv. Funct. Mater., 27, 1605350, 2017)。最近，龔教授團隊進一步研究發(fā)現(xiàn)該纖維增強水凝膠隨著樣品尺寸的增大而表現(xiàn)出逐漸提高的抗撕裂能力，并在尺寸達到一個特定值時，該復合水凝膠能夠獲得非尺寸依賴、超高的抗撕裂能(破壞能：~1000 kJ/m²)，甚至優(yōu)于一些高韌性的金屬和合金材料(J. Mater. Chem. A, DOI: 10.1039/C9TA02326G, 2019)。該研究認為復合水凝膠在撕裂破壞過程中所表現(xiàn)出的十分優(yōu)異的抗撕裂性能主要源于其非常大的撕裂過程區(qū)的巨大能量耗散。這類具有優(yōu)異機械性能的新型復合水凝膠成為有效連接軟材料和傳統(tǒng)硬材料之間的橋梁。

圖1 PA-GF復合水凝膠的撕裂測試結果：a）撕裂測試的樣品示意圖；b）PA水凝膠、GF玻璃纖維布及PA-GF復合水凝膠的撕裂力-位移曲線圖（所選用的水凝膠基體為P(NaSS-co-DMAEA-Q)凝膠）

  該研究是通過褲形撕裂測試方法評價不同樣品寬度(W)的復合水凝膠的破壞行為(圖1a)。由不同寬度樣品的撕裂力-位移(F_tear-L)曲線圖(圖1b)可以看出，隨著樣品寬度從30mm增加到90mm，復合水凝膠的撕裂力顯著增加。除此之外，復合水凝膠的F_tear-L曲線的形狀也發(fā)生了變化：樣品寬度為30mm時，呈現(xiàn)三角形形狀和一個撕裂力峰值；樣品寬度為60mm時，呈現(xiàn)出較窄的鋸齒狀撕裂力擴展平臺，且平均撕裂力峰值有大幅提高；樣品寬度為90mm時，呈現(xiàn)出較寬的鋸齒狀撕裂力擴展平臺，且平均撕裂力峰值得到進一步提高。然而，在上述三種寬度條件下，玻璃纖維布的F_tear-L曲線的形狀一直保持三角形形狀，撕裂力處于持續(xù)增加的趨勢但是明顯低于復合水凝膠。在上述三種寬度條件下，復合水凝膠的平均撕裂力峰值分別是玻璃纖維布的105、18、4倍。依據(jù)斷裂理論，當材料的尺寸大于材料固有的斷裂過程區(qū)時，它的固有斷裂能不應該依賴于樣品的測試尺寸。可見，該復合水凝膠的撕裂過程區(qū)非常大，上述觀察的樣品尺寸小于或僅接近于它的固有斷裂過程區(qū)尺寸大小。

圖2 PA-GF復合水凝膠的尺寸依賴撕裂行為：a）不同寬度(W)的復合水凝膠樣品斷裂圖像（圖中的紅色箭頭表示纖維斷裂，綠色虛線代表復合水凝膠樣品的斷裂路徑）；b和c）纖維編織物和復合水凝膠的撕裂力峰值平均值(F_p)-樣品寬度(W)圖（b）和撕裂能(T)-樣品寬度(W)圖（c）（圖b和c中的數(shù)字與圖a中的失效樣品圖像相對應，W₀、W₁和W₂為記錄復合水凝膠失效模式轉(zhuǎn)變的三個特征樣品寬度，該圖中的樣品與圖1b中使用的樣品相同）

  為了進一步理解復合水凝膠在不同樣品尺寸下的撕裂行為的不同，該研究進一步觀察了破壞后的樣品形態(tài)并計算了對應樣品的平均撕裂應力峰值和撕裂能(圖2)。根據(jù)實驗結果，研究人員通過兩個特征樣品寬度(W₁、W₂)將復合水凝膠的撕裂行為劃分為三個區(qū)間：區(qū)間I (0<W<W₁)：撕裂過程中僅有纖維抽出模式，撕裂力和撕裂能隨W增大而增大；區(qū)間II (W₁≤W<W₂)：撕裂過程表現(xiàn)出纖維斷裂和抽出的混合模式，撕裂力和撕裂能繼續(xù)隨W增大而增大；區(qū)間III (W≥W₂)：撕裂過程主要表現(xiàn)出纖維斷裂模式，撕裂力和撕裂能繼續(xù)隨W增大而趨于一個基本不變的固定值。根據(jù)斷裂理論，研究人員認為當達到區(qū)間III后實驗測得的撕裂能可以被看作復合水凝膠的固有斷裂能(G_c)。可以看出，復合水凝膠的G_c可達~1000 kJ/m²，分別是純PA水凝膠的300倍和本研究中所測得的纖維織物(W=110mm)的最大撕裂能的3.5倍，甚至優(yōu)于一些高韌性的金屬和合金材料。研究人員認為當撕裂力和撕裂能都達到飽和時的特征樣品寬度W₂(=75mm)可以近似地看成復合水凝膠的撕裂過程區(qū)的尺寸，可見其過程區(qū)尺寸可達厘米級，明顯大于傳統(tǒng)純材料和纖維增強聚合物復合材料。

圖3 以不同纖維編織物和不同水凝膠基體為原料的復合水凝膠的撕裂能(T)-樣品寬度(W)圖：a）以薄玻璃纖維織物（t-GF）和P(NaSS-co-DMAEA-Q) 水凝膠基體的軟質(zhì)復合材料的T-W圖。b）以厚玻璃纖維織物（GF）和P(NaSS-co-DMAEA-Q)及P(NaSS-co-MPTC)兩種水凝膠為基體的復合水凝膠的T-W圖（W₀、W₁和W₂為記錄復合水凝膠失效模式轉(zhuǎn)變的三個特征樣品寬度）

  為了理解水凝膠基體和纖維編織物的力學性能對復合水凝膠撕裂能的影響，該研究進一步選用另一種力學性能稍低的薄玻璃纖維織物和另一種聚兩性電解質(zhì)水凝膠[P(NaSS-co-MPTC)]基體制備復合水凝膠，并研究其撕裂行為(圖3)。結果表明較強壯的纖維編織物有利于形成較大的斷裂過程區(qū)和較高的斷裂應力；較強壯/較大剛性的水凝膠基體可以使斷裂過程區(qū)輕微變小。進一步的簡單理論模型與上述實驗結果相一致。

圖4 各種材料的斷裂能-楊氏模量對比圖：所選材料包括普通玻璃、工程陶瓷、韌性金屬玻璃、傳統(tǒng)的玻纖和碳纖增強復合材料、金屬和合金、工程高分子材料、韌性水凝膠、動物組織、近期報道的纖維增強復合水凝膠及本文報道的玻璃纖維增強韌性聚兩性電解質(zhì)水凝膠

  該研究所制備的復合水凝膠不僅柔軟而且能夠在纖維取向方向上表現(xiàn)出優(yōu)異的拉伸模量(~GPa)和拉伸斷裂強度(>300 MPa)。從各種材料的斷裂能-楊氏模量對比圖(圖4)可以看出，復合水凝膠的模量和韌性遠大于純韌性水凝膠，因而在結構生物材料領域顯示出較好的應用前景。值得一提的是，復合水凝膠的破壞能不僅高于傳統(tǒng)的纖維增強聚合物復合材料，而且甚至優(yōu)于一些堅硬的金屬和合金。這類具有優(yōu)異機械性能的新型復合水凝膠成為有效連接軟材料和傳統(tǒng)硬材料之間的橋梁。

  以上相關成果近期發(fā)表在Journal of Materials Chemistry A (J. Mater. Chem. A, published online, DOI: 10.1039/c9ta02326g, 2019)上，并將出現(xiàn)在該雜志的背封面(Back Cover)。論文的第一作者為北海道大學先端生命科學研究院的博士后研究員黃以萬（現(xiàn)就職于湖北工業(yè)大學），通訊作者為龔劍萍教授。

  論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ta/c9ta02326g/unauth#!divAbstract