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  近年來，鈣鈦礦太陽能電池因其高的轉換效率、簡單的制備工藝和低廉的制造成本受到了全球學術界和產業界的廣泛關注，發展迅速。鈣鈦礦太陽能電池實際應用的重要瓶頸和關鍵問題在于如何實現低成本、大面積、高效率器件及解決穩定性的難題。 

  在中國科學院戰略性先導科技專項和國家自然科學基金委的支持下，中科院化學所分子納米結構與納米技術院重點實驗室科研人員在這一領域開展了相關研究，并于近期與相關合作者們一起取得了系列新進展。他們開發了一種風刀涂布方法，實現了大面積鈣鈦礦薄膜、電子傳輸層（ETL）和空穴傳輸層（HTL）的高質量涂布，在全程不需旋涂和反溶劑的情況下，獲得了轉換效率（PCE）可達20%以上的電池器件（圖1），為高效率鈣鈦礦光伏器件的低成本規模化制備提供了一種思路。相關工作發表于Joule (DOI: 10.1016/j.joule.2018.10.025)上。在HTL方面，開發了新型低成本、易制備的二維共軛有機小分子空穴傳輸材料OMe-TATPyr代替spiro-OMeTAD，實現了平均20%的PCE（Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 10959）。在ETL方面，研究人員發現在無ETL時透明電極與鈣鈦礦薄膜間的費米能級差距減小，接觸界面能帶彎曲減弱，因此對光生電子的抽取及光生空穴的排斥作用同時減弱，使得電子在界面的轉移效率急劇下降，導致載流子復合嚴重，器件PCE降低。這一新的理解提高了對鈣鈦礦光伏器件結構與異質結界面的認識，闡釋了無ETL器件PCE低的原因。據此，他們提出通過延長載流子壽命來解決無ETL鈣鈦礦光伏器件轉換效率低的新方案。發現當載流子壽命接近微秒時，無ETL器件的PCE可以接近傳統p-i-n結構器件，并且獲得了PCE為19.52%的無ETL鈣鈦礦光伏器件（圖2）。這些結果有助于解決鈣鈦礦器件對傳統器件結構的依賴問題，也為鈣鈦礦光伏技術的低成本規模化制備提供了多樣化的選擇。相關工作發表于Chem上（Chem, 2018, 4, 2405-2417）。

圖1.全程風刀涂布制備高效率鈣鈦礦太陽能電池

圖2.高效率無電子傳輸層鈣鈦礦太陽能電池

  鈣鈦礦電池的穩定性是其應用的瓶頸和關鍵。研究人員們在鈣鈦礦層與HTL間引入高遷移率疏水共軛高分子界面層，一方面改善空穴的提取效率，另一方面可以有效阻隔濕氣與傳輸層中添加劑對鈣鈦礦層的侵蝕，從而顯著提高了鈣鈦礦太陽能電池的空氣穩定性和光電轉換效率（Solar RRL, DOI: 10.1002/solr.201800232，inside cover；Nano Res., 2018, 11,185-194）。相比于有機無機復合鈣鈦礦材料，純無機鈣鈦礦材料表現出更優異的熱穩定性。其中，立方相CsPbI3具有合適的帶隙而備受關注，但其立方相室溫下是熱力學不穩定相，因此理解立方相CsPbI3在合成與器件制備過程中的相不穩定性機制，進而制備室溫下相穩定的光伏相CsPbI3，對于其在光伏和光電領域中的應用具有重要的意義。研究人員近期首次從原子尺度上觀測到了極性溶劑會誘導立方相CsPbI3納米晶晶格發生畸變，進而相變失穩，從實驗和原理上解釋了極性溶劑對立方相CsPbI3納米晶穩定性的影響，揭示了極性溶劑誘導立方相CsPbI3納米立方體相變的機制及其多級次自組裝成單晶納米線和微米線的機制（圖3）。這一研究結果對理解立方相CsPbI3相不穩定機制提供了新的認識，并為立方相CsPbI3的制備及保存使用過程中的溶劑選擇提供了指導。相關工作發表在J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 11705–11715，并入選當期封面。 

圖3.極性溶劑誘導立方相CsPbI3納米晶的晶格畸變及其多級次自組裝 

  在此基礎上，研究人員發展了一種方法，通過高介電常數質子性溶劑控制CsPbI3鈣鈦礦前驅體結晶時的表面能，在不引入有機配體或進行金屬/鹵素摻雜的情況下，利用一步溶液沉積和低溫退火工藝，獲得了在室溫下穩定的新光伏相-正交相g-CsPbI3薄膜。通過XRD精修確定了其晶胞參數，研究了薄膜的形成機制和能帶結構，并構建了基于g-CsPbI3薄膜的平面異質結太陽能電池，獲得了11.3%的PCE（圖4），這是目前為止報道的全無機純CsPbI3鈣鈦礦太陽能電池的最高效率。由于所得g-CsPbI3薄膜在室溫下的熱力學穩定性，電池表現出顯著改善的長達數月的空氣穩定性。該研究首次報道了室溫下熱力學穩定的新型正交光伏相g-CsPbI3薄膜及其高效率電池器件，為解決全無機CsPbI3鈣鈦礦光伏相室溫下結構不穩定問題提供了全新的視角和思路。緊接上述極性溶劑對立方相CsPbI3納米晶穩定性影響的工作，相關研究結果以全文形式發表于J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 11716–11725。 

圖4.室溫熱力學穩定的正交光伏相g-CsPbI3薄膜及全無機鈣鈦礦太陽能電池 

  論文鏈接：

  https://doi.org/10.1016/j.joule.2018.10.025

  https://doi.org/10.1002/anie.201806392

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b05949

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b06050