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  水凝膠驅動器作為一種智能軟材料，能夠將外部刺激轉化為可控的機械變形，在智能機器人、生物醫學等領域具有潛在的應用前景。溫度是一種易于控制的重要刺激源，因此溫度敏感性水凝膠驅動器一直是該領域的研究熱點。目前溫敏性水凝膠驅動器的響應性能提高主要基于兩種策略：一種是構建各向異性結構(多為雙層結構)，用于提高驅動器的響應程度；另一種是減小凝膠尺寸或引入多孔結構以提高驅動器的響應速率。近年來溫敏性水凝膠驅動器領域取得了較大進展，但仍然存在一些亟待解決的問題：（1）凝膠機械性能不佳，使應用范圍受限；（2）由于回復往往受溶脹過程決定，而響應主要受溫度影響，導致凝膠驅動器回復速度遠遠落后于響應速度（響應與回復時間比t響應/回復=0.02~0.5）；（3）現有的溫敏性凝膠驅動器通常是基于高溫下凝膠失水收縮而產生形變，失水后的凝膠在水中再次吸水溶脹后才能回復到初始狀態，因此其使用過程往往受限在水環境中。

  受自然界天然高強材料與智能材料中梯度結構的啟發，四川大學徐世美教授研究小組基于鋰藻土（Laponite）的帶電膠體性質以及交聯作用，利用電場誘導Laponite梯度分布和N-異丙基丙烯酰胺（NIPAM）原位自由基聚合制備了具有連續梯度結構的納米復合溫敏性水凝膠驅動器PNIPAM/Laponite，該驅動器具有良好的力學性能和快速的彎曲響應性能。此外還表現出有趣的水促響應行為，即在一定范圍內提高水含量，可大大提高響應速度和變形程度（Macromol. Rapid Commun. 2018, 1700863）。然而在該結構凝膠中，由于回復過程依然基于凝膠再溶脹吸水原理，因此導致回復速度較慢且仍需在水環境中進行。

圖1. （a）梯度水凝膠驅動器的制備示意圖，（b）梯度水凝膠執行器（GNC6）和非梯度水凝膠（NC6）最大彎曲角度（θm） 與溫度的關系，（c）50°C下，GN6彎曲過程中推翻硅膠片仍達到理論θm。（d）50°C下，不同含水量GN6懸掛不同質量的銅環后，最大彎曲角度的光學照片。

  近日，在前期工作基礎之上，徐世美教授研究小組通過向納米復合梯度水凝膠驅動器PNIPAM/Laponite中引入親水性單體丙烯酸羥乙酯（HEA）制備了長程連續的仿生梯度結構納米復合水凝膠驅動器，通過調節丙烯酸羥乙酯與N-異丙基丙烯酰胺的比例來調控凝膠的親疏水性，使得凝膠在高溫產生相轉變的同時并不發生體積收縮，從而成功實現了驅動器在高溫下（50°C）快速彎曲（響應速度為21 s），同時在空氣中快速回復（回復速度為29 s，t響應/回復=0.72）。該驅動器不僅克服了傳統凝膠驅動器回復速度遠落后于響應速度的缺陷，而且避免了回復過程需要有水存在的限制。實驗進一步發現，當外界溫度（50°C）大于凝膠相轉變溫度時，凝膠雖然沒有發生失水收縮，但水在凝膠內外存在一個動態平衡，凝膠中自由水與結合水的比例發生了變化。當溫度變化時，由于水的動態變化導致梯度凝膠中聚合物不同程度的卷曲或舒展，從而產生彎曲形變。

圖2.（a）冷凍干燥后的仿生梯度水凝膠驅動器SEM圖，（b）局部放大的SEM圖，（c）GN24E1分別50°C水中彎曲響應和25°C空氣中的可逆回復; （d）GN24E1在50℃去離子水中放置2 min后尺寸變化的光學照片。 （e）GN24E1分別在25℃和50℃的液體石蠟中彎曲。（f）在25°C和50°C下，仿生梯度水凝膠驅動器水傳遞的動態平衡機制示意圖。

  近日，該研究成果以“Rapid Recovery Hydrogel Actuators in Air with Bionic Large-Ranged Gradient Structure”為題，在線發表于ACS Applied Materials & Interfaces（DOI: 10.1021/acsami.8b13235）。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021%2Facsami.8b13235