目前大多數化學發光反應都是“閃光”型光發射,發光在短時間內完成,限制了其在冷光源、分析化學和生物成像等方面的應用。高強度和長時間的“輝光”型化學發光一直是化學發光領域追求的目標。
近日,中國科學技術大學化學與材料科學學院崔華教授課題組與馬明明教授及南京大學王偉教授合作,成功制備了一種具有高強度和長時間化學發光的水凝膠,其發光在黑暗中肉眼可見,且持續時間長達150小時以上,并提出了新的“輝光”型化學發光機理-慢擴散控制的異相催化作用機理。相關研究成果于10月17日以“Fire?y-mimicking intensive and long-lasting chemiluminescence hydrogels”為題,在線發表于《Nature Communications》上(Nat. Commun., 2017, DOI:10.1038/s41467-017-01101-6)。
研究團隊采用天然的殼聚糖、化學發光試劑N-(4-氨丁基)-N-乙基異魯米諾(ABEI)和催化劑Co2+,制備了水凝膠。研究發現,99.8 % Co2+被固定在水凝膠骨架上,而89.5 % ABEI分散在水凝膠孔洞中。當加入氧化劑H2O2,其緩慢擴散進入水凝膠,被位于活性中心的催化劑Co2+分解產生活性自由基,接著與化學發光試劑反應產生化學發光。由于Co2+的螯合和異相化作用增強了其催化活性和穩定性,且具有微米/納米孔洞和高粘度的水凝膠大大降低H2O2的擴散速度,從而產生了強而長的化學發光。
圖:化學發光水凝膠的制備及化學發光
該工作在化學發光動力學和催化特性方面模擬了螢火蟲生物發光,其發光時間明顯優于現有的長時間化學發光體系,如酶參與的化學發光體系和過氧化草酸酯化學發光體系,且該水凝膠合成簡單、環境友好、生物兼容性好,在冷光源、生物傳感器、微芯片和生物成像等方面具有重要的應用潛力。
中國科大博士研究生劉雅婷、博士后沈雯和博士研究生李琪為共同第一作者。本研究得到了科技部國家重點研發計劃和國家自然基金委的支持
論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-017-01101-6.epdf
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