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  與均相催化劑相比，異相催化劑可以回收再循環(huán)使用，但其活性通常較低，而將其均相化能有效地結(jié)合均相和異相催化的優(yōu)點，因此是解決異相催化劑活性低這一短板的有效途徑之一。近年來，金屬-有機框架（MOFs）化合物，也稱作多孔配位聚合物，因其具有高比表面積、可調(diào)的孔道，是優(yōu)良的納米催化劑載體之一。將金屬納米顆粒負載于MOFs上可實現(xiàn)異相催化性能，但進一步將多孔配位聚合物負載金屬納米顆粒的復(fù)合材料實現(xiàn)均相化并獲得高效催化性能的研究目前還沒有報道。

  中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所結(jié)構(gòu)化學(xué)國家重點實驗室研究員曹榮領(lǐng)導(dǎo)的研究團隊，在科技部“973”計劃、國家自然科學(xué)基金項目、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項、中科院青年創(chuàng)新會、中科院海西研究院“春苗人才”專項等支持下，在多孔配位聚合物負載金屬納米顆粒復(fù)合異相催化材料的均相化研究中取得進展。他們利用5,5’,6,6’-tetrahydroxy-3,3,3’,3’-tetramethyl-1,1’-spirobisindane, tetrafluoroterephthalonitrile與Zn離子通過機械化學(xué)的方法制備了可溶性配位聚合物，利用配體上的氰根基團與納米顆粒的作用，成功地將超小Pd、Rh、Pt等金屬納米顆粒修飾到配位聚合物上，通過控制負載比例，獲得了可溶性復(fù)合材料。由于配體的剛性及彎曲特性，配位聚合物在納米顆粒表面形成孔狀結(jié)構(gòu)，有利于反應(yīng)底物與金屬納米顆粒活性表面的有效接觸，使得該類可溶性復(fù)合材料表現(xiàn)出超常的催化活性，其中負載Pd納米顆粒的可溶性復(fù)合材料不僅在吲哚的C-H活化構(gòu)筑C2芳香化合物反應(yīng)及Suzuki反應(yīng)中表現(xiàn)出極高的催化活性，而且還能夠?qū)崿F(xiàn)回收多次利用，并保持活性基本不變，該工作有望為金屬納米顆粒異相催化材料的均相化提供一個新的策略。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在《美國化學(xué)會志》（J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b06185）上。

  此前，該研究團隊采用憎水性策略將Pd納米顆粒負載在憎水性的MOFs中，實現(xiàn)了水相中高效催化吲哚C-H活化反應(yīng)（J. Catal., 2016, 333, 1-7， Featured Articles）；另外該團隊還成功地將合金納米晶分散在多級微介孔MOF MM-MIL-53（Al）上，利用MOF上的路易斯酸堿活性中心與合金納米晶組成雙功能催化劑，成功實現(xiàn)了無氧條件下協(xié)同催化仲醇脫氫轉(zhuǎn)化為酮的反應(yīng)（J. Catal., 2015, 330, 452–457, Featured Articles）。

  論文鏈接

中科院福建物構(gòu)所可溶性多孔配位聚合物復(fù)合催化材料研究獲進展