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清華大學孫競博副教授/沈洋教授/周濟院士 Adv. Mater.:基于渦旋極性球晶獲得渦旋光
2024-10-21  來源:高分子科技

  具有軌道角動量的渦旋光,因其獨特拓撲屬性與光軌道角動量使其在新一代大容量光通信、量子通信、超分辨顯微等諸多領域有著極其重要的應用價值。可以用于產生渦旋光的器件,尤其是尺寸在微納尺度、便于片上集成的渦旋光產生器件,長期以來受到廣泛關注。由于渦旋光的強度、相位、偏振等主要屬性具有旋轉對稱性,而常規自然材料是基于晶格平移對稱構造而成,這光與材料之間對稱性的不匹配導致基于常規光學材料產生渦旋光的裝置龐大、復雜。目前,較為主流的方式是通過設計具有旋轉對稱的人工結構,即超表面,實現特定渦旋光的產生與調制,但其復雜的構型、難以避免的散射損耗、有限的帶寬、以及因微納加工工藝所帶來的質量、產量以及成本等方面的諸多問題,一直是該領域長期以來所面臨的挑戰。


  近日,清華大學材料學院研究團隊聯合杜克大學電子與計算機工程系Natalia M. Litchinitser教授團隊提出通過構造具有旋轉對稱結構的晶體,即球晶的方式產生渦旋光,并在該方面取得了新進展。采用具有極性的分子4-((4-nitrophenoxy) carbonyl)-3-(trifluoromethyl) phenyl 2-fluoro-4-methoxybenzoate 為基元(圖1a, b),通過特定的結晶過程可獲得大量形貌為球冠的球晶(圖1c),其內部的分子沿球冠的切向排列,且分子極性為單一取向,呈順時針或逆時針排列,從而使一個單獨的球晶成為具有鐵電渦旋疇的單疇體。該球晶不僅具有旋轉各向異性的折射率,同時由于其渦旋極性導致的對稱破缺而帶來的自發極化,使其具有光二階非線性屬性。研究者通過偏光顯微鏡首先確定了球晶的旋轉各向異性(圖1d);通過壓電力顯微鏡確定了球晶的渦旋極性(圖2),并在此基礎上觀測到二次諧波與合頻激發。


圖1 通過偏光顯微鏡確定旋轉各向異性


圖2 利用壓電力顯微鏡確定渦旋極性


  基于上述屬性,研究者提出利用該球晶產生渦旋光(圖3)。以波長1550nm、左旋圓偏振、拓撲荷為0的飛秒激光為入射光,經過球晶后,因球晶自身的旋轉各向異性折射率使左旋入射光轉化為右旋圓偏振、且帶有2個拓撲荷的渦旋光;入射光圓偏光中的切向分量與球晶之間的非線性相互作用(倍頻)產生波長為775nm、拓撲荷為2的切向偏振渦旋光;該倍頻光與入射光圓偏光中的切向分量在球晶中產生和頻效應,輸出波長516.7nm、拓撲荷為3的切向偏振渦旋光。隨后,研究者通過嘗試不同的波長確定該球晶可在1250-1600nm這一寬波段內均可取得多波長、多偏振態、多拓撲荷的渦旋光激發。


圖3 基于球晶的多波長、多偏振態、多拓撲荷的渦旋光激發


  清華大學材料學院博士生劉元鋒、博士后周樂為論文的共同第一作者,清華大學材料學院孫競博副教授、沈洋教授與周濟院士為論文的共同通訊作者。研究得到科技部“十四五”重點研發計劃、自然基金重點項目資助。


  原文鏈接:

  Yuanfeng Liu, Le Zhou, Mengfan Guo, Zongqi Xu, Jing Ma, Yongzheng Wen, Natalia M. Litchinitser, Yang Shen, Jingbo Sun, Ji Zhou, Broadband Spin and Orbital Momentum Modulator Using Self-Assembled Nanostructures. Advanced Materials, 2024, online.

  https://doi.org/10.1002/adma.202412007

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