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  在分子電子學(xué)的發(fā)展過程中，有機(jī)分子的成分、結(jié)構(gòu)和構(gòu)象的多樣性與可調(diào)性為開發(fā)各種新型分子器件提供了無限的可能性。有機(jī)分子構(gòu)型的變化使其具有多重電導(dǎo)態(tài)，是實(shí)現(xiàn)具有更高功率密度和更大數(shù)據(jù)容量的分子多值邏輯電路（如三進(jìn)制、四進(jìn)制等）的重要基礎(chǔ)，與傳統(tǒng)的硅基二進(jìn)制邏輯電路以及利用電壓閾值實(shí)現(xiàn)的多進(jìn)制電路有顯著區(qū)別。其中，電輸運(yùn)的量子干涉行為是分子尺度的邏輯電路特有的電導(dǎo)調(diào)控方式，但目前大部分研究?jī)H討論單個(gè)量子干涉調(diào)控模式，如價(jià)鍵共軛量子干涉行為或空間共軛量子干涉行為，僅實(shí)現(xiàn)兩種電導(dǎo)狀態(tài)的切換。利用價(jià)鍵共軛和空間共軛協(xié)同作用有望實(shí)現(xiàn)多重量子干涉態(tài)，從而帶來多種電導(dǎo)狀態(tài)，能夠?yàn)槎嘀颠壿嬰娐诽峁┬碌脑O(shè)計(jì)策略，兩者如何相互作用共同調(diào)控電導(dǎo)的內(nèi)在機(jī)制也具有重要學(xué)術(shù)價(jià)值，但是相關(guān)研究存在很大空白。

  為了解析空間共軛和價(jià)鍵共軛通道對(duì)電輸運(yùn)的影響，以及不同通道之間的量子干涉行為，近日，華南理工大學(xué)趙祖金教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一系列含雜環(huán)的折疊型空間共軛分子，通過對(duì)空間共軛通道和價(jià)鍵共軛通道分別進(jìn)行調(diào)控，進(jìn)而從分子軌道角度闡明多通道之間的協(xié)同作用，實(shí)現(xiàn)分子電路的多值輸出，為構(gòu)建分子多值邏輯電路提供了概念模型。

  首先，在空間共軛通道中，不同尺寸的中心五元雜環(huán)（呋喃或噻吩）的引入會(huì)改變折疊分子中苯環(huán)堆積的緊密程度，進(jìn)而改變分子能級(jí)的裂分和排列，導(dǎo)致分子電輸運(yùn)性質(zhì)的變化。研究結(jié)果表明，3,4位連接的呋喃和噻吩的價(jià)鍵共軛對(duì)電導(dǎo)幾乎沒有貢獻(xiàn)，但是當(dāng)中心雜環(huán)為尺寸更小的呋喃環(huán)時(shí)（與噻吩環(huán)相比），折疊分子的雙臂會(huì)堆積地更緊密，使得折疊分子具有更低的電導(dǎo)。導(dǎo)致這種現(xiàn)象的主要原因是LUMO和LUMO+1由于雙臂空間共軛作用的改變而發(fā)生了能級(jí)交叉，原本在f-3,4Th中表現(xiàn)為量子相增促進(jìn)電導(dǎo)的空間共軛作用在f-3,4Fu中表現(xiàn)量子相消抑制電導(dǎo)的空間共軛作用。

  其次，將五員雜環(huán)從3,4位連接改變?yōu)?/span>2,3位連接，能夠在不改變空間共軛通道電輸運(yùn)模式的前提下，有效增強(qiáng)分子內(nèi)的價(jià)鍵共軛通道。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在折疊結(jié)構(gòu)中，價(jià)鍵共軛增強(qiáng)之后，分子的電導(dǎo)進(jìn)一步下降，即價(jià)鍵共軛通道的引入進(jìn)一步抑制的電子輸運(yùn)。在對(duì)不同分子軌道之間的量子干涉模式進(jìn)行分解分析后發(fā)現(xiàn)，價(jià)鍵共軛主導(dǎo)的分子軌道會(huì)與空間共軛主導(dǎo)的分子軌道發(fā)生相消量子干涉，為電子輸運(yùn)提供反向通道，進(jìn)一步抑制電導(dǎo)。

  在該體系中，通過分子設(shè)計(jì)分別實(shí)現(xiàn)了對(duì)空間共軛通道和價(jià)鍵共軛通道的調(diào)控，基于不同的量子干涉模式并利用空間共軛和價(jià)鍵共軛的協(xié)同作用實(shí)現(xiàn)了四重電導(dǎo)態(tài)，分別是空間共軛作用主導(dǎo)的相增量子傳輸，空間共軛作用主導(dǎo)的相消量子傳輸，價(jià)鍵共軛通道抵消的空間共軛相增量子傳輸，以及價(jià)鍵共軛進(jìn)一步抑制的空間共軛相消量子傳輸。這四種電導(dǎo)態(tài)在電路數(shù)值運(yùn)算中可以表現(xiàn)為“0”、“1”、“2”三種數(shù)值，為實(shí)現(xiàn)分子三進(jìn)制邏輯電路提供了概念模型。這種利用折疊分子次級(jí)結(jié)構(gòu)的多通道協(xié)同作用調(diào)控多重量子干涉態(tài)為構(gòu)建分子尺度的多值邏輯電路提供了新思路。

  該研究成果以“Achieving Multiple Quantum-Interfered States via Through-Space and Through-Bond Synergistic Effect in Foldamer-Based Single-Molecule Junctions”為題發(fā)表在Journal of the American Chemical Society上并入選為Supplementary Journal Cover 文章，論文第一作者為華南理工大學(xué)博士生李錦詩，通訊作者為華南理工大學(xué)趙祖金教授。該工作受到國家自然科學(xué)基金委基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目（21788102）和廣東省自然科學(xué)基金（2019B030301003）支持。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.2c00322