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可充電金屬鋰-硫電池和鎂-硫電池因其成本低、能量密度高（鋰硫電池：2600Wh kg-1，鎂硫電池：1700 Wh kg-1）等特點而被認為是目前最有前途的儲能設備之一。然而，對于電動汽車和大規模儲能設備等的實際應用而言，環境的不確定性(如炎熱的夏天)、長時間工作(長距離或長時間運行)和散熱組件的老化等問題對未來二次電池的耐高溫性、安全性和能量密度提出了更高的要求。在某種特定情況下，功能隔膜的設計對于解決電池性能和安全問題具有重要意義。但是，此前功能隔膜的發展大多針對室溫電池進行設計和制備。鋰-硫電池和鎂-硫電池在中高溫條件運行過程中，多硫化物會發生更為嚴重溶解和穿梭，金屬枝晶的生長也會更加嚴重，并且傳統的聚烯烴隔膜會發生尺寸收縮進而更易于引發嚴重的安全問題。因此，理性設計在電池實際運行條件下仍然能夠滿足要求的隔膜材料是當前發展中高溫金屬-硫電池的重要研究課題之一。
上海大學可持續能源研究院/理學院趙玉峰教授和材料學院周忠福教授團隊通過簡單的涂覆方法制備了一種能夠使金屬-硫電池在高溫下安全運行的多功能聚酰亞胺基隔膜。采用靜電紡絲耐高溫聚酰亞胺無紡布作為基體，基體兩側分別涂覆高反應活性的銅納米線-石墨烯納米片涂層（CuNWs-GN）和高模量的鋰鑭鋯氧化合物-聚氧化乙烯聚合物涂層（LLZO-PEO）。首先，通過實驗測試和理論計算表明，所制備的聚酰亞胺基隔膜具有多方面優點，如高尺寸穩定性、阻燃性能、優異的電解液潤濕性能、有效地抑制鋰枝晶生長和對多硫化物具有吸附-錨定-轉化功能而抑制其穿梭效應；其次，該隔膜顯示出獨特的“雙化學錨定”功能，即銅納米線與多硫化物在反應過程中原位生成Cu2S，起到化學固硫的作用，同時這種原位生成的Cu2S在極層面分布更為均勻，并在反應中進一步對多硫化物進行錨定和催化轉化，這使得CuNWs-GN涂層比普通的極性涂層具有更強的多硫化物錨定作用；最后，電化學測試表明：在80 ℃的高溫、低E/S值（約為6.0 mLE/gS）和較高純硫正極S載量（3 mg cm-2）等苛刻條件下，所制備的金屬-硫電池具有優異的電化學性能。在0.1A g-1的電流密度下鋰-硫電池首次放電比容量為1402.1 mAh g?1，在0.5 A g-1的電流密度下經過300圈循環，每圈循環的平均容量損失率僅為0.24%，該性能數據刷新了高溫鋰-硫電池的循環壽命記錄。而對于鎂-硫電池而言，在50℃的測試條件下，經過25圈循環后，電池的放電比容量仍有915.3 mAh g?1，這相對于此前所報道采用純硫正極的鎂-硫電池，性能具有大幅度提升。
該工作所設計的聚酰亞胺基多功能隔膜確保了可充電金屬-硫電池在高溫下的長時間安全穩定運行，這為金屬-硫電池的實際應用提供了新的設計途徑。相關論文以A Multifunctional Separator Enables Safe and Durable Lithium/Magnesium–Sulfur Batteries under Elevated Temperature為題目在線發表在Advanced Energy Materials (DOI:10.1002/aenm.201902023)上，第一作者為上海大學材料學院/可持續能源研究院聯合培養博士生周震芳，上海大學可持續能源研究院/理學院趙玉峰教授和材料學院周忠福教授為通訊作者。
原文鏈接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.201902023