第26篇一作論文被J. Phys. Chem. B接受發表
本工作針對以往的系統粗粒化勢模型模擬低估熱力學性質的問題，提出基于電荷的映射規則、以單個高溫下低聚物（9個單體）全原子模擬的結構和體積性質為目標（SVB）獲得系統粗粒化勢。為檢驗該多尺度方案，將其應用于無規的聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）和聚苯乙烯（PS），獲得了顯式包含靜電相互作用的粗粒化模型，利用分子動力學方法模擬了較高分子量（100個單體）聚合物本體。對于此兩種聚合物，由此得到的模擬結果，室溫下的密度和本體模量、在玻璃態和橡膠態的體積膨脹系數以及玻璃化轉變溫度，與相應的實驗數據吻合極好。這些結果證實所獲的粗粒化模型具有優良的代表性和遷移性，所采用的多尺度建模方案是非常強大的。我們將其歸因于簡單的勢函數形式、模擬NPT系綜、以PVT性質為目標、較強的非鍵相互作用等四個方面，其中更吸引的范德華相互作用最為關鍵。這樣的模型和方法不僅重要地提高了模擬聚合物熱力學性質的能力，而且有望在模擬相關聚合物電學性質方面得到廣泛的應用。非常感謝2位匿名審稿人提出的“一針見血”的修改意見以及Friederike Schmid編輯對于本工作的肯定。