課題組利用芳香陽離子–π作用和氫鍵分級驅動構筑仿平行葉脈狀二維超分子層的研究工作在J. Am. Chem. Soc.上發(fā)表
發(fā)展具有更高復雜性和功能性的仿生自組裝結構（如：人工二維超分子組裝體（2DSAs））是解決日益嚴峻的能源環(huán)境問題的有效途徑。目前，有關2DSAs的研究已經在兩方面取得了顯著進展：一是具有高效電子傳輸的邊朝上（edge-on）型2DSAs，二是具有多個活性位點的面朝上（face-on）型2DSAs。然而，在上述兩種2DSAs結構中同時實現高效電子傳輸和多個活性位點仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)，而這對于提升光催化性能至關重要，其主要是由于缺乏合適的組裝結構設計以及實現有效的分子間軌道重疊并增加與底物接觸。基于此，發(fā)展新的仿生結構以克服上述局限就顯得尤為重要。
近日，受到單子葉植物中平行葉脈有助于底物轉移的啟發(fā)，課題組在前期可控陽離子–π化學構筑超分子聚合物的基礎上，通過將平行排列的1D導管和edge-on堆積模式集成到同一2DSAs中進一步構筑了仿平行葉脈狀二維超分子層（PV-2DSLs）。具體地講，通過剛性多臂單體中的陽離子-π作用和氫鍵協同驅動分級自組裝得到PV-2DSLs，其具有長程芳香陽離子-π堆積模式，從而促進了電子傳輸；更重要的是，二維平面內嵌入的1D導管結構進一步促進了多電子轉移路徑的形成。這兩方面共同增強了PV-2DSLs的電荷分離和載流子傳輸能力。因此，PV-2DSLs表現出了優(yōu)異的氫氣析出速率（3.5 mmol g-1 h-1），其約為不含1D導管對照組的17.5倍。上述研究成果為復雜超分子體系的仿生設計拓展了新思路，而且為先進二維超分子功能材料的制備和調控提供了新途徑。
相關研究成果發(fā)表于《Journal of the American Chemical Society》(J. Am. Chem. Soc. 2025, Doi:10.1021/jacs.5c00204)。
課題組博士研究生張居安和已畢業(yè)博士肖雪冬為論文共同第一作者，西北工業(yè)大學田威教授為論文通訊作者。
（全文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.5c00204）。