http://www.714744.com/ss/shichunmu/publicationsshow_16412.html#:~:text=Ultra%2Dfast%20and%20In%2Ddepth%20Reconstruction%20of%20Transition%20Metal%20Fluorides%20in%20Electrocatalytic%20Hydrogen%20Evolution%20processes
迄今為止關于HER催化反應的完全結構重組相關報道非常罕見。
有鑒于此,武漢理工大學吳勁松、木士春等報道發(fā)展了一種結構可重組的氟化物預催化劑(pre-catalyst),其表現(xiàn)超快速的深度結構自重組,顯著促進電催化制氫(HER)的活性。
通過實驗和DFT計算結合,驗證了氟化物材料的獨特表面結構、堿性電解液、偏壓是導致HER催化反應過程中發(fā)生結構重組的關鍵。
本文要點:
(1)
堿性電解液促進快速F-離子浸出,同時提供OH-作為補充離子形成無定型α-Co(OH)2,隨后能夠快速轉變?yōu)棣?Co(OH)2;偏壓是促進無定型β-Co(OH)2的晶化和結構重組。
催化劑轉變?yōu)榻Y構松散和富含缺陷的結構,在10 mA cm-2電流密度中實現(xiàn)了54 mV超低的過電勢,同時具有優(yōu)異的長期電催化穩(wěn)定性,催化性能比Pt/C的性能更高。
(2)
DFT計算進行驗證,發(fā)現(xiàn)F-離子浸出能夠有效的促進制氫反應、水吸附能,因此顯著改善HER催化活性。這種結構自發(fā)重組同樣適用于其他非貴金屬過渡金屬氟化物催化劑。
(3)
本文研究結果展示了HER電催化反應中催化劑自重組現(xiàn)象,為發(fā)展高效率催化劑提供經(jīng)驗。
參考文獻
Pengxia Ji, Ruohan Yu, Pengyan Wang, Xuelei Pan, Huihui Jin, Deyong Zheng, Ding Chen, Jiawei Zhu, Zonghua Pu, Jinsong Wu*, Shichun Mu*, Ultra-Fast and In-Depth Reconstruction of Transition Metal Fluorides in Electrocatalytic Hydrogen Evolution Processes, Adv. Sci. 2021, 2103567
DOI: 10.1002/advs.202103567
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.202103567