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武理-木士春＆曾煒豪︱AM：鋰離子電池三元氧化物正極材料的多尺度失效機(jī)理

科匠文化 2025年10月28日 11:14 浙江標(biāo) 題已修改

本文由作者團(tuán)隊(duì)受邀供稿！一、研究背景：
對(duì)于高比能動(dòng)力電池，Ni–Co–Mn 層狀三元NCM已成主流正極材料，但其在充放電中會(huì)發(fā)生原子—顆粒—電極多尺度耦合退化。各種失效方式并非彼此獨(dú)立，而是相互誘發(fā)、相互強(qiáng)化形成正反饋，最終影響容量、壽命與安全。由于NCM材料失效過(guò)程的復(fù)雜性，很難對(duì)其失效機(jī)理做出界線明確的分類。因此，要全面深入地理解三元正極材料的失效機(jī)理，需要從多個(gè)角度進(jìn)行綜合分析和研究。此外，傳統(tǒng)表征在時(shí)空關(guān)聯(lián)與因果解析上的局限，亟須聯(lián)用原位/非原位多模態(tài)表征與模型分析，構(gòu)建“原子事件—顆粒演化—電極失效”的因果鏈，為材料設(shè)計(jì)、結(jié)構(gòu)優(yōu)化與工藝策略提供依據(jù)，從而支撐三元正極的工程化與可靠應(yīng)用。

二、文章簡(jiǎn)介：

近日，武漢理工大學(xué)材料復(fù)合新技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室木士春教授，曾煒豪博士后團(tuán)隊(duì)在跨尺度理解鋰離子電池三元層狀正極材料的失效機(jī)理方面發(fā)表見(jiàn)解，相關(guān)成果發(fā)表在Advanced Materials上。武漢理工大學(xué)材料復(fù)合新技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室為第一通訊單位，木士春教授、曾煒豪博士后為共同通訊作者，碩士生蘇俊為第一作者。

圖1. 三元正極材料跨尺度失效機(jī)理示意圖。
三、研究?jī)?nèi)容：本文以“原子—顆粒—電極”多級(jí)視角系統(tǒng)梳理NCM三元正極的失效行為：在原子尺度，Ni由TM層經(jīng)Oh–Td–Oh與Oh–VO–Oh兩條通道遷移向Li層遷移形成Li/Ni陽(yáng)離子混排，O 2p參與電荷補(bǔ)償并在高電壓/高Ni條件下更易形成過(guò)氧分子，造成晶格氧流失；陽(yáng)離子混排與晶格氧流失相互作用，氧空位又進(jìn)一步降低Ni遷移能壘，加速混排。在顆粒尺度，層狀相的H2→H3轉(zhuǎn)變引發(fā)c軸急劇收縮與各向異性應(yīng)變，引發(fā)一次顆粒內(nèi)裂與二次顆粒界裂，且高倍率與高截止電壓顯著放大裂紋面積，造成顆粒破碎與粉化；在電極尺度，涂布/壓實(shí)/厚度等制造缺陷與孔道設(shè)計(jì)不足造成異質(zhì)SoC不均，導(dǎo)電—黏結(jié)網(wǎng)絡(luò)（如PVDF）在機(jī)械應(yīng)力與化學(xué)腐蝕共同作用下退化，活性顆粒逐步脫離導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，與反應(yīng)不均性互為因果，構(gòu)成正反饋；進(jìn)一步，本文將相變與界面副反應(yīng)置于跨尺度鏈中：裂紋→電解液滲透→表面重構(gòu)（巖鹽/自旋/O1）→TM溶解與跨極沉積→阻抗升高的協(xié)同演化；在方法上，評(píng)述了原位/非原位XRD/NPD、XAS/RIXS、STEM/4D-STEM、TXM-EXAFS、BCDI、OM、XCT/NCT等表征；在對(duì)策上，本文提出通過(guò)摻雜/共摻與表面涂層穩(wěn)定TM–O鍵、抑制氧釋放與Ni遷移；通過(guò)一次粒徑與取向（如徑向排布）、高熵/相界鉚釘減輕應(yīng)變開裂；借助3D導(dǎo)電骨架、韌性/自修復(fù)黏結(jié)劑與梯度/多孔結(jié)構(gòu)緩解厚電極傳輸瓶頸；展望面向工程應(yīng)用的超快跨尺度表征、可擴(kuò)展因果建模與數(shù)字孿生，以及基于多尺度認(rèn)知的定向再生策略。

圖2. 原子尺度陽(yáng)離子混排機(jī)制。圖3. 原子尺度晶格氧損失機(jī)制。圖4. 顆粒裂紋形成機(jī)制。

圖5. 電極反應(yīng)不均勻性。

圖6. 多尺度上的相變。圖7. 多尺度上的副反應(yīng)。圖8. 高度概括展示了NCM正極材料在不同尺度上的失效路徑和相互關(guān)系。它揭示了從原子尺度的不可逆的氧反應(yīng)和過(guò)渡金屬（TM）躍遷，到顆粒尺度的晶格應(yīng)變積累和結(jié)構(gòu)損傷，再到電極尺度的反應(yīng)不均勻性和導(dǎo)電/粘結(jié)網(wǎng)絡(luò)降解等一系列失效過(guò)程。這種多尺度視角有助于讀者全面理解NCM材料失效的復(fù)雜性和層次性，也是文章的核心。圖9. 跨尺度表征手段。
四、結(jié)論與展望：該論文構(gòu)建了原子→顆粒→電極的跨尺度失效過(guò)程并指出：原子尺度的電子結(jié)構(gòu)不可逆變化（TM氧化與O二聚化）是根本原因，經(jīng)由應(yīng)變累積與裂紋演化放大至電極尺度的反應(yīng)不均與導(dǎo)電/粘結(jié)網(wǎng)絡(luò)退化，形成正反饋退化回路。展望方面，提出三條路徑：1）超快與高分辨表征聯(lián)用機(jī)器學(xué)習(xí)，原位跨尺度追蹤缺陷演化；2）構(gòu)建可擴(kuò)展的多尺度因果模型，以實(shí)現(xiàn)從原子級(jí)到電極級(jí)劣化的全面映射與深入理解；3）建立閉環(huán)的數(shù)字孿生系統(tǒng)，結(jié)合物理基礎(chǔ)的退化模型與數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的算法，實(shí)現(xiàn)電池系統(tǒng)的壽命預(yù)測(cè)及運(yùn)行過(guò)程中的性能優(yōu)化，從而在電池的使用過(guò)程中有效抑制性能衰減；并根據(jù)多尺度理解基礎(chǔ)設(shè)計(jì)原子-顆粒-電極層面的定向再生策略。
五、致謝：感謝國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2023YFB3809300）、國(guó)家自然科學(xué)基金（22509153）、中國(guó)青年科學(xué)家基金博士后項(xiàng)目（編號(hào)GZB20250049）以及材料合成加工技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室（武漢理工大學(xué)）（2025-ZT-2）的資助。??
Authors: Jun Su, Dongqi Li, Juan Wang, Weihao Zeng*, Xuanpeng Wang, Xingye Chen, and Shichun Mu*Title: Multiscale Failure Mechanisms of Ternary Oxide Cathode Materials for Lithium-Ion BatteriesPublished in: Advanced Materials, doi: 10.1002/adma.202506063

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